【摘 要】
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能源对一个国家的发展具有重大的战略意义。随着社会的发展和进步,对石油,煤炭等不可再生能源的消耗不断增加,导致环境污染问题加剧。这迫使人们探索高效,清洁的替代能源。氢气作为一种高能量密度,无污染的能源,有望成为石油和煤炭的替代品,所以从氢气的生产到利用的循环显得尤为重要。电解水制氢是当前规模制氢的有效途径之一。氢燃料电池是新兴的将氢能转化为电能的装置。然而,在实际的氢产业中仍有许多难题等待解决。其中
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能源对一个国家的发展具有重大的战略意义。随着社会的发展和进步,对石油,煤炭等不可再生能源的消耗不断增加,导致环境污染问题加剧。这迫使人们探索高效,清洁的替代能源。氢气作为一种高能量密度,无污染的能源,有望成为石油和煤炭的替代品,所以从氢气的生产到利用的循环显得尤为重要。电解水制氢是当前规模制氢的有效途径之一。氢燃料电池是新兴的将氢能转化为电能的装置。然而,在实际的氢产业中仍有许多难题等待解决。其中,发展高效,低成本的非贵金属催化剂,提高水氧化（OER）和氢氧化（HOR）反应效率,具有重要的科研意义和实际生产价值。本研究以提升催化OER和HOR性能为目标,以金属有机框架（MOFs）材料为基础,探索MOFs衍生材料用作高效电催化氧化催化剂。研究过程中,既考虑催化剂的设计制备,更着重探究催化剂在催化过程中的变化,探究真实催化活性相。同时借助原位光谱以及基于密度泛函理论的计算等手段对所制备催化剂的电子结构和反应活性位点进行深入理解。本论文取得的主要成果如下:1.在泡沫铜表面负载了Co/Fe-8-羟基喹啉(Co0.1Fe0.4-HQ/CF)微纳方块,制得预催化电极。在1.0 M KOH电解液中,所得Co0.1Fe0.4-HQ/CF展现出了非常优异的催化析氧反应性能,在10 m A cm-2的电流密度下,过电势仅为247 m V。催化电极显示了很好的催化稳定性。原位红外光谱及催化后催化电极的细致表征研究发现,催化电极存在明显的原位活化过程。羟基喹啉盐逐渐衍化为羟基氧化物。催化活化过程中,催化析氧性能明显提升,长时间活化后的催化电极只需200 m V的过电势即可驱动10 m A cm-2的电流密度。2.以泡沫镍为基底,在其表面负载了Ni/Fe-8-羟基喹啉(Fe0.3Ni0.3-HQ/NF)纳米片状单元。得益于材料中各组分间的协同作用以及独特的纳米片结构,在1.0 M KOH电解液中,所得Fe0.3Ni0.3-HQ/NF催化电极在293 m V的过电势下即可驱动50 m A cm-2的电流密度,且展现出优秀的催化稳定性。细致分析了催化后电极的组成和微观结构,发现催化电极在催化过程中,发生明显的表面氧化。电极表面衍生为羟基氧化物,该羟基氧化物可能为真实的催化活性相。3.以ZIF-8碳化后的氮掺杂碳作为载体,通过浸渍吸附及氢气热还原的途径,在其表面负载了小尺寸Ir纳米团簇。所制备的催化剂展现出优异的碱性条件下催化HOR活性,最优样品的交换电流密度为0.144 m A cmIr-2,催化活性优于商用Pt/C催化剂。基于DFT的理论研究表明,Ir团簇与氮掺杂碳载体之间的强电子相互作用促使负载的Ir位点的氢键合强度降低,对OH-的吸附增强,这诱导催化氢氧化活性明显提升。
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