MXene基复合材料应用于锂硫电池正极研究

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锂硫电池具有高理论比容量,低的成本,加工简单以及硫的毒性低等优点,为电池行业的发展开辟了新的方向,大大提高了储能装置系统的应用上限。然而,锂硫电池的体积膨胀、多硫化物的穿梭效应和活性物质硫较差的导电性限制了锂硫电池的发展前景。针对以上问题,本论文以一种独特二维MXene材料为前驱体,通过对其进行结构设计和复合构筑,致力于制备高性能锂硫电池正极材料。本文的主要研究内容如下:(1)多巴胺包覆MXene基材料应用于锂硫电池的正极。本章通过对MXene的结构设计实现了聚多巴胺(PDA)涂覆MXene(Ti3C2Tx)的原位转化,合成了夹心状超薄异质结构Ti3C2-Ti O2@NC纳米片。通过PDA原位转化得到的氮掺杂的多孔碳,不仅能提供充足的孔道,使活性物质与电解液充分接触,又能够通过孔道的物理吸附作用锚定多硫化物。除此之外,Ti3C2Tx发生了原位氧化转变为Ti3C2-Ti O2的异质结构,与多硫化物通过路易斯酸碱相互作用以及形成Ti-S键,通过双重化学作用锚固多硫化物。因此当Ti3C2-Ti O2@NC用作硫载体时,这种多重吸附多硫化物的作用使得相应的硫正极(Ti3C2-Ti O2@NC/S,50 wt.%)在0.5 C下循环100次后可提供801 m Ah g-1的放电容量,容量保持率为86.4%,在1 C的较大电流密度下可稳定循环500圈,其单圈衰减率仅为0.076%。(2)低温水热法制备MXene/石墨烯气凝胶用于锂硫电池正极。本章借助低温水热法,对MXene材料进行复合构筑,制备了三维自支撑的MXene/石墨烯气凝胶电极。其中,石墨烯提供了丰富的孔道和良好的导电性,形成的三维网络孔道结构能够物理吸附多硫化物,还能够提升活性物质载量,增加电池的比能量;MXene在其中与多硫化物进行化学吸附,并且调节MXene的含量确定了MXene与石墨烯之间的最佳质量比,使这种自支撑的三维网络能够更有效地通过双重作用吸附多硫化物,加快电池内部的氧化还原反应,提高锂硫电池性能。所制备的S/G/MX aerogels电极在首圈具有1219 m Ah g-1的放电比容量,0.5C的电流密度下循环100圈之后依然具有768 m Ah g-1的比容量,在1 C下也具有很好的循环稳定性。
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