【摘 要】
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催化裂解碳氢化合物制备碳纳米管等新型纳米碳材料是众多方法中最有希望实现大规模生产的合成方法,该方法中催化剂的选择又是成功的关键。作为其中高效催化剂之一的过渡金属
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催化裂解碳氢化合物制备碳纳米管等新型纳米碳材料是众多方法中最有希望实现大规模生产的合成方法,该方法中催化剂的选择又是成功的关键。作为其中高效催化剂之一的过渡金属纳米催化剂的制备方面的研究与开发一直已备受关注。本文采用本实验室改进的溶胶-凝胶法和沉淀法相耦合的方法制备了非负载型过渡金属纳米催化剂;考察了氨水浓度、400℃焙烧气氛等条件对催化剂收率、形貌及其催化甲烷裂解积碳增重率和积碳产物形貌的影响;还考察了催化剂颗粒尺寸和催化裂解反应温度对催化剂催化甲烷裂解积碳增重率和积碳产物形貌的影响。实验结果表明,与氨水浓度为1.5mol/L制备的催化剂相比,氨水浓度为1.0mol/L制备的催化剂的收率、经过不同温度焙烧前后的失重率以及催化甲烷裂解积碳反应产物的积碳增重率都要高一些;其催化甲烷裂解积碳反应积碳产物中含碳纳米管等一维积碳产物要多一些;但是其催化甲烷裂解积碳反应积碳产物中碳纳米管的管径要粗一些。催化剂在1200℃焙烧3小时后研磨并过筛,使得催化剂颗粒的粒径变小且分布比较均匀,有助于提高制得的催化剂催化甲烷裂解积碳反应的积碳增重率和积碳产物中碳纳米管的含量及质量。60℃真空干燥后的催化剂,分别在空气氛和氩气氛下,于400℃焙烧1小时,之后两者均在空气氛下分别经过800℃和1200℃的焙烧,前者的催化剂颗粒粒径较小,且颗粒粒径比较均匀。前者的催化甲烷裂解积碳反应的积碳增重率和积碳产物中碳纳米管的含量均好于后者。对于本文制备的纳米催化剂来说,其催化甲烷裂解积碳反应的适宜反应温度在610℃左右。本课题的研究结果对于开发过渡金属纳米催化剂新的制备方法以及催化甲烷裂解制备碳纳米管等纳米碳材料的新型催化剂具有重要的实际意义。
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