近年来,高能量密度二次金属-空气电池循环寿命的提高一直是一项充盈着挑战性的研究课题,而正极的氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）决定了其商业化的难易程度。电催化剂能有效减小ORR和OER的反应势垒,改进金属-空气电池的循环寿命。设计具备ORR和OER双功能性的电催化剂能有效促进价格低廉的锌-空气电池（ZAB）的实际应用。鉴于此,本论文以含有氧化官能团的石墨烯（GO）为载体,通过非金属氮（N）掺杂还原氧化石墨烯（N-rGO）并负载过渡金属（Ni、Fe、Mo和Cr等）基复合物,设计和制备了对ORR和OER都具有催化活性的N-rGO负载NiFe、NiFeMo和NiFeCrOx纳米复合材料,解决ZAB过电势大和反应速率缓慢等问题,揭示其催化反应机理,实现高循环寿命的ZAB。具体研究内容如下:1、GO包覆二元过渡金属合金的双功能催化剂的合成制备及ZAB器件应用。以GO为基底、尿素和过渡金属硝酸盐为原材料,采用水热法和高温碳化方法,通过调控温度和过渡金属元素比例,原位制备负载有NiFe、NiCo和FeCo二元过渡金属合金的纳米复合材料（NiFe@N-rGO、NiCo@N-rGO和FeCo@N-rGO）。电化学测试表明,NiFe@N-rGO的ORR半波电位和OER过电势分别为0.80 V和390 mV。以NiFe@N-rGO为正极材料组装了 ZAB,其功率密度（110 mW cm-2）和比容量（680 mAhgzn-1）接近以贵金属Pt/C为催化剂的ZAB（160mW cm-2和770mAh gzn-1）,同时具有更低的充电电压和更高的放电电压等优点,具备更长的循环寿命（10mA cm-2下大于100 h）。2、MoOx修饰NiFe@N-rGO制备三元金属氧化物催化剂（NiFeMo@N-rGO）及ZAB应用。以GO、尿素、过渡金属硝酸盐和四水合钼酸铵为原料,先通过水热法在N-rGO表面生成一层三元金属氧化物（NiFeMoOx）,然后采用高温热解法制备MoOx修饰合金NiFe的纳米复合催化剂材料NiFeMo@N-rGO。电化学测试表明,NiFeMo@N-rGO的半波电位为0.82 V,过电位为330 mV,其ORR和OER性能均得到提升。组装ZAB,测试结果显示其功率密度为120 mW cm-2,比容量为721 mAh gzn-1（10mAcm-2）,此外,电池循环寿命得到明显提升,在10mA cm-2下能够稳定循环200圈。3、三元金属氧化物催化剂NiFeCrOx@N-rGO的原位制备和ZAB器件应用。以GO为模板,尿素和过渡金属盐为原材料,采用水热法和高温碳化方法,制备NiFeCrOx负载在N-rGO上的双功能性催化剂NiFeCrOx@N-rGO。通过反复调控硝酸铬比例,探索设计最优性能的NiFeCrOx@N-rGO。组装ZAB,测试其电化学性能。实验结果表明,ORR的半波电位为0.80 V,OER的过电位为300 mV,由此组装的ZAB的功率密度为101 mW cm-2,比容量700 mAh gZn-1（10 mA cm-2）,循环寿命超过130圈。