【摘 要】
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传统化石能源的过度消耗,引起温室气体CO2以及有毒气体（如氮氧化物NOX）的大量排放,导致能源危机和环境污染问题日益严峻。因此,开发高效、经济、环境友好的技术解决这些问题尤为重要。半导体光催化因为可以利用太阳能驱动有毒污染物的氧化/还原,而得到广泛重视。TiO2和g-C3N4分别是最具代表性的无机和有机半导体光催化材料,它们兼具物理化学性质稳定、廉价易得、环境友好等优点。但是,它们也存在载流子易复
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传统化石能源的过度消耗,引起温室气体CO2以及有毒气体（如氮氧化物NOX）的大量排放,导致能源危机和环境污染问题日益严峻。因此,开发高效、经济、环境友好的技术解决这些问题尤为重要。半导体光催化因为可以利用太阳能驱动有毒污染物的氧化/还原,而得到广泛重视。TiO2和g-C3N4分别是最具代表性的无机和有机半导体光催化材料,它们兼具物理化学性质稳定、廉价易得、环境友好等优点。但是,它们也存在载流子易复合、光响应性能不足等问题,需要对其进行修饰改性。本论文设计并构建了高效的复合催化剂TiO2/Ti3C2和g-C3N4/CaCO3,并深入探究了它们的光催化性能增强机制。本论文的主要研究内容包括:第一部分:一步水热法构建高能面TiO2纳米片/Ti3C2复合光催化材料Ti3C2 MXene是一种新型的二维层状类石墨烯结构材料,因其具有良好的导电性能而被广泛用作催化助剂。探索Ti3C2对TiO2光催化CO2还原生产太阳燃料的作用机制具有重要意义。然而,高能面TiO2纳米片/Ti3C2复合光催化材料制备方法通常面临操作程序繁琐、氢氟酸使用量大的问题。本论文采用一步水热法,成功制备了高能面TiO2纳米片/Ti3C2复合光催化材料,并系统考察了氢氟酸加入量对复合光催化材料结构及其光催化还原CO2活性的影响。结果表明:（1）将3.0-5.0 m L氢氟酸与2.0 g粉末Ti3AlC2混合搅拌,并加水水热,即可在Ti3C2表面原位生长出TiO2纳米片;（2）当HF酸用量为5.0m L时,所制备的TiO2/Ti3C2样品表现出最佳的光催化活性,其CO2光还原速率可达13.45μmol·g-1·h-1,优于商用P25 TiO2(10.95μmol·g-1·h-1),并且具有优异的产CH4选择性（76.4%）。光照下,具有较低功函数的Ti3C2能够捕获高能面TiO2纳米片上的光生空穴,并促进其快速迁移,提升了光生载流子的分离效率,确保了CO2光还原反应的高效进行。该工作为设计高效CO2还原复合光催化剂提供了新的思路。第二部分:g-C3N4/CaCO3复合光催化材料可见光光催化氧化NO近来,绝缘体材料也被用作半导体材料的改性。本论文以二氰二胺和氯化钙为原料,经过水热和煅烧处理,制备了g-C3N4/CaCO3复合光催化材料,并系统探究了氯化钙与二氰二胺的用量比,对复合光催化材料的结构及其可见光光催化氧化NO性能的影响。结果表明,（1）当氯化钙与二氰二胺的质量比为1:20时,g-C3N4/CaCO3样品的光催化NO的去除率可达51.18%,显著高于g-C3N4纳米片（34.05%）和体相g-C3N4（19.47%）的活性。CaCO3的修饰,不仅增强了g-C3N4的可见光吸收性能,而且其作为g-C3N4光生空穴的受体,可有效抑制光生载流子的复合。（2）根据原位红外光谱（in-situ DRIFT）的测试结果,推测NO在g-C3N4/CaCO3复合光催化材料表面的氧化路径为NO→NO+→NO3-/NO2-。本研究为绝缘体材料在光催化领域中的应用奠定了基础。
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