【摘 要】
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苯甲醛作为一种是重要的精细化学品,具有广泛的用途。苯甲醛目前主要采用甲苯氯化水解法工艺进行生产,存在产率低、产品含氯量高、设备腐蚀等问题。在其他制备苯甲醛方法中,甲苯氧化法因其原料易得,反应流程简单得到关注,主要存在苯甲醛收率低等问题。苯甲酸加氢法具有一步反应等优点,但是存在氢酸摩尔比大,进料困难等问题。苯甲酸甲酯加氢法可以在较低氢酯比下进行反应,具有一定的优势。在实验室前期工作中,利用混捏法制备
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苯甲醛作为一种是重要的精细化学品,具有广泛的用途。苯甲醛目前主要采用甲苯氯化水解法工艺进行生产,存在产率低、产品含氯量高、设备腐蚀等问题。在其他制备苯甲醛方法中,甲苯氧化法因其原料易得,反应流程简单得到关注,主要存在苯甲醛收率低等问题。苯甲酸加氢法具有一步反应等优点,但是存在氢酸摩尔比大,进料困难等问题。苯甲酸甲酯加氢法可以在较低氢酯比下进行反应,具有一定的优势。在实验室前期工作中,利用混捏法制备的Mn-Cr-Zr O2催化剂稳定性和选择性高,但是存在反应空速低,转化率低等问题,主要原因是该法制备的催化剂比表面积低,导致反应转化率低。本文重点以沉淀-浸渍法制备了一系列Mn-Cr-Zr O2催化剂,通过XRD、BET、TPD等手段对催化剂进行了表征分析,并形成以下结论:（1）考察不同Mn、Cr含量对催化剂性能和结构的影响。结果表明,Cr的加入使得催化剂比表面积得到大幅度提高,随着Cr含量的增加,催化剂晶型逐渐变化,催化剂孔径逐渐减小。低含量的Cr使得催化剂酸性和酸催化产物苄基甲醚升高,高含量的Cr使得催化剂碱性和碱催化产物苯甲酸苄酯升高。Mn的负载可以抑制m-Zr O2向t-Zr O2晶相的转变,适量Mn的负载使得催化剂酸性和酸催化产物降低,但是对催化剂碱性和碱催化产物并没有显著影响。当Cr和Mn含量分别为2.0 wt%和8.0 wt%时,在反应温度390℃,压力0.4 MPa,质量空速0.5 h-1,氢酯摩尔比10:1条件下,催化剂转化率为90.1%,选择性为88.6%。（2）考察不同造孔剂的使用对Mn-Cr-ZrO2催化剂的孔结构及其对加氢反应活性和稳定性的影响。结果表明,催化剂制备过程中引入合适的造孔剂能够有效提高催化剂的比表面积和孔径,进而提高其反应活性和稳定性。大的孔径（＞10 nm）提高催化剂的使用寿命,原料的转化率和产品的选择性在250 h内保持稳定。
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