由于聚苯胺(PANI)具有较高的理论比电容,石墨烯优良的导电率和较高的比表面积,使得聚苯胺/石墨烯复合物成为一种理想的超级电容器电极材料。然而石墨烯本身的π-π*共轭作用和表面无官能团使其溶解性和分散性较差,在与聚苯胺复合过程中容易发生团聚,而且聚苯胺容易均相成核导致聚苯胺/石墨烯复合电极材料综合性能不好,因此对石墨烯进行功能化和改性防止其团聚,使聚苯胺均匀有序的生长在石墨烯片层上,提高其综合性能的研究越来越重要。本论文主要研究内容如下:(1)首先,选用碳纳米角(CNHs)为间隔物修饰氧化石墨烯(GO),以GO为PANI的骨架,制备CNHs修饰氧化石墨烯/聚苯胺复合物(CGOP)。研究发现,当CGOP复合物中CNHs含量为5wt.%时(CGOP5),CNHs均匀分散在GO中,GO无团聚现象,同时聚苯胺均匀生长在GO片层表面。其次,利用水合肼还原CGOP5得到碳纳米角修饰石墨烯/聚苯胺复合物(CGP5),其在电流密度为1A/g时CGP5的比电容为769F/g,并且在10A/g时比电容仍高达631F/g,展现出良好的倍率性能。最后,由CGP5在800℃C高温碳化得到C-CGP5复合物,将其作为负极材料,CGP5复合物作为正极材料,组装成不对称超级电容器(ASC)。在1100W/kg的功率密度下ASC的能量密度高达51.6Wh/kg,且在100mV/s扫描速率下经2000次循环伏安循环,其比电容还有88%的保持率。(2)采用原位聚合法制备了共轭染料分子四苯基卟啉四磺酸(TPPs)功能化氧化石墨烯/聚苯胺复合物(PGOT),再利用水合肼将PGOT还原为TPPs功能化石墨烯/聚苯胺复合物(PGT)。研究结果表明,当TPPs含量为4wt.%时,PGOT4复合物中GO无团聚现象,而且聚苯胺均匀有序的生长在GO片层表面,在1M H2SO4电解质中,1A/g电流密度,该复合物的比电容为493F/g。还原产物PGT4的比电容在1A/g时为685F/g,且在100mV/s扫描速率下循环2000次后的比电容保持率为100%,PGT4是可作为综合性能优异的超级电容器材料。随后在1M H2SO4电解质中加入活性物质铁氰化钾/亚铁氰化钾混合物,研究了活性物质对PGT4复合物电化学性能的影响。研究发现,PGT4复合物在活性电解质中的比电容有显著的提高,在10A/g下比电容仍高达4350F/g,并且在100mV/s扫描速率下经2000次循环,比电容保持率为85%。