功能化NaY沸石的合成与应用研究

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本论文主要开展了高岭土插层复合物的制备及其合成功能NaY沸石分子筛的研究,系统研究了原位合成体系下高岭土/二甲基亚砜插层物、高岭土/尿素插层物和高岭土/醋酸钠插层物的合成以及脱嵌规律;构建了原位体系下高岭土插层复合物合成功能NaY沸石分子筛的反应体系。深入研究了高岭土插层复合物对合成功能NaY沸石分子筛的影响规律及在该体系下NaY沸石合成过程研究。研究结果表明,利用高岭土插层复合物可合成出高结晶度的晶化产物,经过改性后具有优良的催化性能及吸附性能。具体研究内容如下:(1)以二甲基亚砜、尿素和醋酸钠为插层剂,探究原位体系不同插层物插入高岭土层间影响,实验结果表明,高岭土/二甲基亚砜插层复合物合成最优条件为:W(高岭土):W(DMSO):W(水)=1:2:0.6,在70℃下反应24h,插层率最高为82.97%;高岭土/尿素插层复合物最佳合成条件为:W(高岭土):W(尿素):W(水)=1:1:0.1,反应温度为95℃,反应时间为12h时,最高插层率为64.93%;合成高岭土/醋酸钠最佳反应条件是:W(高岭土):W(尿素):W(水)=1:0.45:0.2,反应温度为60℃,反应时间为24h时,最高插层率为90.15%。(2)研究高岭土插层复合物在不同插层率及加入量下对功能化NaY沸石的合成影响。结果表明,当高岭土/DMSO插层率为12%,加入量为15%时,NaY沸石相对结晶度达到最高值为46%,相比未加入插层物提高6%;尿素插层率为64%,投入量为1%时,NaY沸石相对结晶度达到最高48%;加入插层率为90%的醋酸钠投入量为1%时,NaY沸石的相对结晶度到了最高点,其相对结晶度为47%;加入高岭土插层复合物能够有效提高NaY沸石的相对结晶度。相比未加入插层物合成NaY沸石,DMSO、尿素和醋酸钠插层物合成NaY沸石的BET比表面分别提高了85m2·g-1、66m2·g-1和64m2·g-1,其微孔比表面积分别提高了84m2·g-1、57m2·g-1、61m2·g-1。平均孔径略有减小,总孔体积和微孔体积变化不大。合成的功能NaY沸石的粒径约为0.5μm,表面光滑,分布均匀,几乎没有团聚现象。(3)研究了功能化NaY沸石的吸附性能和催化性能。结果显示,以功能化NaY沸石作为吸附剂吸附重金属铬离子,当NaY沸石投入量为1g/L,吸附温度为20℃,吸附时间为30min时,最高吸附率达到90%。将功能化NaY沸石进行离子交换及后处理改性制备出催化剂,评价结果显示。催化剂改善了产品选择性,液化气收率为19.91%,相比对比剂提高了0.51%。有较低的干气和焦炭产率,显示出优良的干气和焦炭选择性,能够带来更大经济效益。功能化NaY沸石具有良好的应用前景。
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