水系可充电锌离子电池（ZIBs）作为一种能量密度高、安全性高、成本低、生态友好的新型储能技术,近年来得到了广泛的研究。在众多研究的正极材料当中,锰氧化物因其较高的工作电压和较大的容量而具有广阔的应用前景。但MnO2材料循环稳定性差,电导率低等问题限制了其在ZIBs领域的发展。因此,本文通过层间填充碱金属离子、与碳材料复合和原位合成MnO2-碳复合材料等策略制备了高比容量且循环稳定性良好的MnO2正极材料。本论文的主要研究内容如下:（1）通过常温一步法制备了具有不同层间距的X-δ-MnO2（K-δ-MnO2:0.64 nm;Na-δ-MnO2:0.58 nm;Li-δ-MnO2:0.55 nm）作为水系可充锌离子电池的正极材料,以揭示层间阳离子对δ-MnO2正极电化学性能和电荷存储机制的影响。结果表明,δ-MnO2的循环稳定性、倍率性能和可逆性随着层间距的增大而增强（K-δ-MnO2＞Na-δ-MnO2＞Li-δ-MnO2）。K-δ-MnO2表现出最好的电化学性能以及良好的循环稳定性,在0.1和3A g-1的电流密度下容量分别为270.5和95.1 m A h g-1;在2 A g-1的电流密度下循环1000次后,容量依旧保持在50%以上。此外,通过非原位XRD和SEM详细揭示了δ-MnO2的储能机制,即:H+和Zn2+的两步嵌入过程且伴随着Zn4SO4（OH）6·4H2O的可逆沉积/溶解的充放电机制。最后采用密度泛函数理论（DFT）计算确定了K-δ-MnO2拥有更好的电导率、对H+和Zn2+的吸附更强和更低的Zn2+扩散能垒。（2）在上一章的基础上,通过超声和常温氧化还原反应的方法制备了一种以CNT为骨架生长的K+填充的三维网络结构MnO2（K-δ-MnO2/CNT）。CNT的引入抑制了MnO2纳米片的堆积和聚集并形成良好的线-面微观导电连接,有利于促进离子/电子的转移。K-δ-MnO2/CNT表现出显著提高的电化学性能,在0.3 A g-1电流密度下的容量为291.7 m A h g-1,高倍率性能(在2 A g-1电流密度下的容量为173.8 m A h g-1)和令人印象深刻的稳定性（1000圈保留率为71%）。相比于K-δ-MnO2,K-δ-MnO2/CNT的反应动力学更优秀,以及拥有更快的Zn2+扩散能力。（3）采用低温氧化还原法合成了MnO2-碳复合材料（GLC-MnO2）,该材料具有大规模低成本工业应用的潜力。通过多种物性表征和电化学测试探究不同KMnO4添加量对含碳GLC-MnO2的结构以及Zn2+储存性能的影响。其中,GLC-MnO2-2电极具有接近理论值的高可逆容量(0.3 A g-1电流密度下循环100圈后的容量保持为277.2 m A h g-1),库仑效率约为100%,优良的倍率性能以及超长的循环稳定性(在2 A g-1的电流密度下,1500次循环后,GLC-MnO2-2电极的容量为难得的117.9 m A h g-1,容量保留率为62%)。随后组装了以GLC-MnO2-2电极为正极,PVA水凝胶为电解质以及锌片为负极的柔性准固态电池（GLC-MnO2-PVA）。该柔性准固态电池在极端条件下表现出卓越的安全性和耐久性。