【摘 要】
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化石燃料是社会发展的主要驱动力,其燃烧产生的二氧化碳造成的环境问题日益严峻,需要大力开发转化CO2为高附加值化学品或燃料的技术,来化解能源和环境危机。充分利用太阳能的紫外光、可见光、近红外光等全光谱能量是大力发展CO2转化技术最节能的方式之一。无毒、稳定、廉价且对环境友好的TiO2是光催化剂中最佳选择。然而,它的光生电荷-空穴复合速率高,特别是仅仅吸收太阳光中5%的紫外光,严重浪费了近红外光中的热
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化石燃料是社会发展的主要驱动力,其燃烧产生的二氧化碳造成的环境问题日益严峻,需要大力开发转化CO2为高附加值化学品或燃料的技术,来化解能源和环境危机。充分利用太阳能的紫外光、可见光、近红外光等全光谱能量是大力发展CO2转化技术最节能的方式之一。无毒、稳定、廉价且对环境友好的TiO2是光催化剂中最佳选择。然而,它的光生电荷-空穴复合速率高,特别是仅仅吸收太阳光中5%的紫外光,严重浪费了近红外光中的热效应。降低电荷-空穴复合速率和拓宽光吸收范围是改善TiO2最常用的方法。热可以加速TiO2上的光生电子向CO2的转移、可以激活结合在氧空位上的光生电子迁移到表面。因此,利用红外光辐射实现光致热反应实现热辅助光催化CO2还原的目的,是解决环境问题和能源问题最合理的途径。本研究从节能和可持续发展的角度,利用修饰的TiO2光致热催化效应来提高催化活性。具体的研究内容如下:（1）采用光诱导还原法在商业TiO2表面负载微量金属离子。重点表征了Au和Cu修饰的复合催化剂的形貌及X光电子能谱,并分析和探讨了可能的还原机理。同时探究了两种催化剂在热辅助条件下的还原性能,在光致热效应的作用下,提高了催化性能,同时验证了热效应对催化效果的贡献。（2）通过使用化学沉积-退火和光诱导还原法,制备了n型半导体Ni O和Pt纳米粒子共修饰的TiO2催化剂（Pt@Ni O/TiO2）,通过一些列表征,其中XRD、XPS表明Ni O/TiO2、Pt@Ni O/TiO2成功制备,根据实验结论提出合理的催化机理。还原实验表明,与TiO2和Ni O/TiO2相比,Pt@Ni O/TiO2催化剂的还原效果最为显著,认为是Ni O和Pt纳米粒子共修饰与TiO2之间形成的p-n异质结和肖特基能垒的协同作用。（3）通过简单一步化学还原法,采用强还原剂将溶液中一定比例的Ni2+、Pt4+离子还原为纳米颗粒将其负载于TiO2表面,用于光致热的热辅助光催化CO2还原反应。与室温条件相比,在热辅助下提高了催化性能。通过对催化剂进行一系列表征。XPS结果表明,在TiO2表面存在大量的零价金属,证明存在金属紧密接触并附着于其表面。特别是在可见光下,强烈的界面相互作用允许电子从带隙中的表面态光激发,导致近表面电子的发生空穴电子的分离,从而提高催化效果。
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