【摘 要】
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环己醇是精良的中高沸点有机化工产品,是化纤产业里主要材料己内酰胺的源头产品。同时,环己醇产品也大面积地覆盖在医疗、漆料、燃料等方面。当前来看,生产制备环己醇有三种路线,分别为苯酚部分加氢、环己烷选择性氧化及环己烯直接水合法。苯酚部分加氢法对氢气的要求量大,使得生产的资金增加;环己烷氧化法中环己烯的转化率和环己醇的选择性不甚满意,且使用大量的溶剂导致污染。日本旭化成的研究者开发出一种由苯酚制得环己烯
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环己醇是精良的中高沸点有机化工产品,是化纤产业里主要材料己内酰胺的源头产品。同时,环己醇产品也大面积地覆盖在医疗、漆料、燃料等方面。当前来看,生产制备环己醇有三种路线,分别为苯酚部分加氢、环己烷选择性氧化及环己烯直接水合法。苯酚部分加氢法对氢气的要求量大,使得生产的资金增加;环己烷氧化法中环己烯的转化率和环己醇的选择性不甚满意,且使用大量的溶剂导致污染。日本旭化成的研究者开发出一种由苯酚制得环己烯,然后用环己烯水合生成环己醇的方法,该方法节约成本且危险性较低。环己烯水合生产环己醇的工艺吸引了研究者的目光。直接水合法虽弥补了苯酚加氢及环己烷选择氧化性法的不足,可依然有转化率不理想和水合反应速率慢等难点。我们通过对相关体系热力学和动力学的基础研究,寻求加快反应速率提高转化率的方法,在此基础上开发出相应的工艺路线来解决以上问题。为开发新工艺,本文从以下几个方面进行了研究:（1）测定了常压下环己烯（1）-水（2）-环己醇（3）-异佛尔酮（4）相关体系不同温度下液-液相平衡数据,分析了两相的组成以及可能对水合动力学的影响,此外还探讨了温度、助溶剂异佛尔酮对环己烯、水、环己醇互溶度的影响。利用Othmer-Tobias和Bachman方程检验了四元液液平衡数据的可靠性。采用NRTL模型对测得的液液平衡数据进行了关联,得到了体系二元交互参数,并且对液液平衡数据进行了推算,推算结果与实验数据符合良好。（2）在常压间歇釜下,研究了加入异佛尔酮后使环己烯水完全互溶情况下合成环己醇的动力学。首先通过实验比较了不同硅铝比的HZSM-5分子筛、HND固体超强酸以及A-wet离子交换树脂催化剂对水合反应的影响,发现离子交换树脂A-36wet为性能较好的催化剂。其次,实验测定了A-36wet催化下环己烯直接水合动力学数据。探讨了催化剂内外扩散、催化剂吸附作用、温度、反应物摩尔比及催化剂占反应液比重等对环己烯水合反应的影响。最后,建立了拟均相动力学模型,计算出了动力学模型参数,模型的计算与实验值对比看出拟均相模型能较好地描述环己烯水合反应。（3）在固定床反应器中优选出环己烯水合反应的工艺数值。最终优选得到工艺数值为:在0.1MPa条件下温度120℃,停留时间80min,原料摩尔比环己烯:水:异佛尔酮为1:4:15。在此工艺条件下,环己醇的收率是13.89%。
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