随着电子器件不断朝着高功率密度方向发展,高效的热量传输和转化技术是适应电子器件不断往小型化和集成化发展的重要技术支撑。近年来,石墨烯这一二维纳米材料因具有优异的电学和热学性能、稳定的化学性质、丰富的原材料来源等优势受到研究人员和产业界的广泛关注。并且,石墨烯材料在纳米尺度的热质传递机制对其在实际应用中所展示出的宏观性能具有关键作用,但目前对其热质传递机理和精准调控的研究有待进一步深入。本论文通过多种实验和数值模拟的研究手段开展了对垂直取向石墨烯在界面增强传热与传质过程的研究。通过利用垂直取向石墨烯的独特取向性结构在高效导热介质中构建了连续的热流通道。而对更加微观的界面换热过程,则利用石墨烯纳米翅片结构来研究界面换热。通过实验手段表征了通过共价键与基底连接的石墨烯纳米翅片对提升整体系统传热水平的贡献。在技术应用方面,综合了垂直取向石墨烯在界面传热和离子吸附边缘效应等的多方面优势,设计了可以在微小空间内将热能转化成电化学能的温差电容装置,并提高了碳基材料作为电极的温差电容能量转换效率。通过在电绝缘的氮化硼薄膜上生长垂直取向石墨烯,添加聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）后获得同时具备高导热性能和电绝缘性能的热界面材料。测试对比表明,垂直取向石墨烯充分利用了石墨烯极高的面内热导率,与氮化硼薄膜共同在热界面材料中可以构建高效定向的导热骨架,这一结构在29.3 vol%的填充比下,将高分子聚合物PMMA的热导率从0.2 W m-1 K-1提高到4.03 W m-1 K-1,有效地提高了石墨烯等高导热填料对提高整体复合材料热导率提升的效率。利用改进后的有效介质理论对微观传热过程进行了分析,研究了中间层薄膜的厚度等相关参数对整体复合材料热导率的影响。并且利用有限元模型的分析手段得到在一定范围内纳米片尺寸的增大对整体复合材料热导率有促进作用。将垂直取向石墨烯作为基础的热界面材料用于实际高功率密度器件的散热,获得了良好的散热效果,证明了垂直取向石墨烯在应用于提高高分子聚合物热导率中的潜力。在混合体系的传热过程中,内部材料之间的界面热阻成为了阻碍整体体系导热性能的重要因素之一,材料界面相互作用的加强往往有损材料本身的传热行为。并且对石墨烯在水中的界面热阻的测量存在困难,这也是受限于测试手段的研究难点。利用表面均匀覆盖有垂直取向石墨烯纳米翅片的石墨烯三维泡沫结构对这一微观层面的传热行为进行研究。这一三维结构通过等离子体增强化学气相沉积法一步制备得到。在这一结构中,石墨烯纳米翅片与基底通过共价键牢固连接,既保证了稳定性,同时保证了材料内部的传热效率,也大大增加了界面换热面积。在纳米翅片的作用下,石墨烯与水的界面换热效率有所提高。通过分子动力学模拟计算出垂直取向石墨烯边缘与水的界面热阻明显小于普通石墨烯平面热阻,并且借助三维结构的稳定性,可以通过闪射法测试含水体系的热导率。从结果可以看出同样体积填充比下,带有垂直取向石墨烯纳米翅片的体系热导率要高5%左右,在0.26 vol%的填充比下,将水的热导率提高到2.61 W m-1 K-1。可以通过热导率数据的定性判断,垂直取向石墨烯纳米翅片对降低界面热阻和提高整体混合体系热导率的作用。在充分利用垂直取向石墨烯在界面换热、本身高比表面积和高导电性等多方面综合优势的基础上,设计并制备了以其作为电极的温差电容应用,可以用于回收在微小空间内的释放废热,将其变为储存于电容中的电化学能。在对垂直取向石墨烯进行表面臭氧处理后,可以将温差电容在温度梯度下的电压响应水平从0.18 m V K-1提高到1.0 m V K-1,提高了～4.6倍,并且这一水平远高于其余碳基电极材料。尝试通过密度泛函理论计算来揭示其内部机理。模拟结果显示石墨烯表面的官能团提高了电极的极性,在离子吸附过程中提高了电荷转移的效率。同时,臭氧处理后电容的储能性能提升了～1.29倍。因此,通过臭氧处理后,垂直取向石墨烯的温差电容在单次热充电的情况下,将可回收能量提高了～34倍。这一结果证明了电极侧对温差电容热能回收的重要性和碳基材料在温差电容中的应用潜力。