量子计算、高频器件、高密度信息存储等应用的爆发式增长,将在高集成度、低功耗功能材料领域激发更先进的技术需求。面对晶体管和存储单元的持续小型化,对二维磁性半导体的探究将是一个重要的方向。二维铁磁半导体有望使半导体和磁性材料的功能互补。然而,根据Mermin-Wagner定理,二维各向同性海森堡模型在有限温度下的自发磁化是不存在的,再加上铁磁性与半导体兼容性不强,目前,本征的范德华二维铁磁半导体合成的种类并不多。所以本文采用了第一性原理计算方法,预测了过渡金属硫化物CrGeS3的稳定性和交换相互作用机制;设计并探究了居里温度接近室温的“双面”VXY（其中X、Y=Cl、Br和I,且X≠Y）,分析了铁磁—反铁磁交换作用的强度随应变的变化情况;此外还探究了单层双过渡金属碘化物V2Cr219的稳态、亚稳态的稳定性和居里温度,可作为自旋电子学器件的备选材料。首先,我们预测了单层CrGeS3的电子结构性质和磁性。单层CrGeS3基态是铁磁半导体。其铁磁性主要是来源于最近邻Cr原子之间通过S原子介导的超交换相互作用。计算发现Cr原子d轨道上二重简并eg与S原子p轨道杂化作用较强,而Cr原子三重简并t2g与Ge原子p轨道杂化作用较强。也正是这两种杂化作用对导带底和价带顶的贡献最大。另外它较低的剥离能使其在实验上通过机械剥离制备。最后平均场方法估算居里温度为161 K。其次,在单层Ⅵ3的基础上,通过打破面间对称性构建了“双面”VXY,并用蒙特卡洛方法模拟海森堡模型预测其居里温度高达240 K。通过电子性质和磁性的分析,高居里温度的原因主要是面间对称性被破坏,导致了 Cr原子d轨道上二重简并的eg态与最近邻的另一个Cr原子的三重简并态t2g之间交换能隙变小。另外,在“双面”VXY中铁磁性能够通过双轴应变进一步增强,使其居里温度接近室温。随着拉伸应变的增加,直接交换—超交换相互作用在同时减弱。并且直接交换强度比超交换下降得更快,这也是铁磁性在拉应变下增强的主要原因。最后,我们将单层Ⅵ3和CrI3进行纵向堆垛,同时舍弃中间一层I原子,构建了单层的双过渡金属碘化物V2Cr2I9。通过不同I原子排列和上下过渡金属原子层的相对位错,得到了七种可能存在的结构。并进一步发现其中两种稳定结构都存在较强的磁性,特别是稳相的居里温度高达273 K。原因可能是稳相V2Cr219存在很强的磁各向异性。此外,外加横向电场的模拟计算发现仅通过改变外加电场的方向就可以调控居里温度。最后,通过双轴应变模拟计算,V2Cr2I9的居里温度在拉、压应变下都能超过室温。