石墨插层膨胀剥离制备石墨烯及其导电材料应用研究

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鳞片石墨作为一种典型的层状结构非金属矿,具有非常优异的导电、导热以及耐高温等特点,在导电、防腐、阻燃等领域具有广阔的应用前景。根据石墨深加工产业的发展需求,本论文系统地开展了石墨-膨胀石墨-石墨烯-石墨烯导电涂料的深加工研究,为石墨的深加工及高端石墨材料的发展提供一定理论基础。采用过氧乙酸为氧化剂,浓硫酸为插层剂进行了石墨氧化插层研究,结果表明,在浓硫酸与鳞片石墨体积质量比16:1,过氧乙酸与石墨体积质量比为3:1,反应时间为2h的条件下获得的可膨胀石墨膨胀容积可达200 mL/g,其主要技术指标均满足国标GB10698-89中KP300-Ⅲ型优等品指标。导电性能研究表明,其电导率与石墨膨胀容积呈负相关关系。石墨膨胀容积越大,其有序性越低,存在的孔隙越多,接触电阻越大,石墨电导率越低。以K2S2O8-H2SO4为膨胀反应环境,进行了室温一步法膨胀石墨的实验研究,结果表明在石墨与浓硫酸固液比为9%,过硫酸钾与鳞片石墨质量比为7:1,静置反应90 min的条件下,可直接制备出膨胀容积为150 mL/g的膨胀石墨。低温加热快速膨胀法制备膨胀石墨的研究表明,在鳞片石墨与浓硫酸固液比为5%,过硫酸钾与鳞片石墨质量比为7:1的条件下,水浴加热5 min后,石墨的膨胀容积可达150 mL/g。所制备的膨胀石墨其技术指标满足国标GB10698-89中KP300-Ⅲ型指标要求。在K2S2O8-H2SO4反应环境中制备膨胀石墨,工艺更简易,制备过程中无高温过程更节能,过硫酸钾对石墨氧化程度极低,不会产生石墨的过氧化现象。以所制备的膨胀石墨为原料,开展了化学一步法剥离膨胀石墨制备石墨烯的实验研究,结果表明,在膨胀石墨与浓硫酸质量体积比为0.5:40,膨胀石墨与过硫酸钾质量比为0.5:8,反应时间为5 h的优化条件下石墨烯产率可达74%。获得的石墨烯中寡层石墨烯约占90%,片径小于12μm的石墨烯约占88%;片径在大于12μm的石墨烯约占12%;电导率1.85×104 S/m,灰分为1.01%。该方法对石墨烯造成的氧化程度极低,可有效保留石墨完善的晶体结构。采用超声法直接剥离膨胀石墨制备石墨烯的研究表明,石墨膨胀次数为4次,超声时间为20 min的条件下获得的石墨烯产率为80%,片径主要分布在210μm之间,其中寡层石墨烯数量约占80%。样品灰分为4.94%,其电导率为3.52×104 S/m。石墨经过膨胀后更易于剥离,并且增加石墨膨胀次数可有效提高石墨的易剥离程度。以获得的石墨烯为原料,开展了石墨烯/水性聚氨酯复合涂料的制备研究,结果表明,涂层电阻率随石墨烯添加量的增加而逐渐降低,石墨烯添加量达14 wt%后,涂层电阻率变化较小;石墨烯分散液浓度为0.06 mg/mL,涂布器刮涂厚度为200μm的条件下,获得的涂层电阻率为43.8Ω·cm。导电涂料的导电行为符合逾渗理论,存在接触导电和隧道导电。
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