【摘 要】
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水中的硝酸盐(NO_3-)被认为是一种普遍存在的有害污染物,其在人体中可转化为亚硝酸盐阴离子(NO2-),对人类健康造成极大危害,例如肝脏损害,高铁血红蛋白血症和蓝色婴儿综合症等。因此,开发可用于人口稠密地区水体(例如市政/工业废水)的NO_3-去除技术是当务之急。近年来,电催化反硝化还原技术由于其环境相容性、无需添加试剂、高效率和受环境条件变化影响小等优势引起越来越多的关注。然而,目前电催化还原
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水中的硝酸盐(NO3-)被认为是一种普遍存在的有害污染物,其在人体中可转化为亚硝酸盐阴离子(NO2-),对人类健康造成极大危害,例如肝脏损害,高铁血红蛋白血症和蓝色婴儿综合症等。因此,开发可用于人口稠密地区水体(例如市政/工业废水)的NO3-去除技术是当务之急。近年来,电催化反硝化还原技术由于其环境相容性、无需添加试剂、高效率和受环境条件变化影响小等优势引起越来越多的关注。然而,目前电催化还原NO3-处理技术的发展受到电极材料发展瓶颈的限制。本文旨在开发绿色,可持续和经济性的阴极材料,用于新兴的电化学修复水体硝酸盐(NO3-)污染领域。为此,我们通过结合改进的溶胶-凝胶法和煅烧法制备了新型非贵金属阴极,Co3O4-TiO2/Ti。装备有此阴极的电化学系统展现出优异的NO3-电催化还原效率。本文研究了电极制备因素(涂覆液浓度,涂覆次数和煅烧温度)和操作参数(p H,电流密度和氯离子浓度)对NO3-还原活性的影响。此外,基于使用XRD,SEM,HRTEM,EDS元素图谱和XPS等现代仪器分析手段对制得的阴极材料进行表征。本文还利用电化学分析,自由基清除实验,硝酸根离子吸附建模和差分电荷分布等密度泛函理论计算(DFT)来提出、验证可能的NO3-还原机理,并试图将各项结果与阴极催化活性联系起来。首次提出Co3O4中Co2+–Co3+–Co2+氧化还原循环介导的直接硝氮还原机制,并发现其原子氢H*吸附能力较弱而导致的间接硝氮还原活性低(18%)的缺陷。针对上述阴极的本征催化活性缺陷,本文进一步通过水热法和低温磷化法,制备了P-Co3O4/NF阴极。P掺杂后的阴极展现出全方位的还原活性提升,硝氮去除率和还原速率分别提升至2.64倍和8.45倍,归一化动力学常数提升至2.65倍,总氮去除率和氮气选择性提升至2倍和5倍。该提升归因于P掺杂带来的电化学活性面积和电极导电性的提升,原子氢H*产生和吸附所需活化能的优化,进而提升了间接硝氮还原作用(44%)的贡献。最后,使用自制阴极进行了实际含氮废水的电催化脱氮处理。在80分钟内即可将NO3--N降至10 mg L-1以下,并在120分钟内实现了92%的TN去除效率,电化学反应器总能耗仅为0.157 k Wh gN-1。此外,制备阴极在经历10个周期的电催化还原实验后,仍展现出极高的NO3--N去除效率(91%),证明其具备长期耐久性。总体而言,本研究为设计用于水体氮污染修复的高性能、高稳定性和低成本的实用型非贵金属电极提供了一些新的思路和科学依据,可以满足科学和社会的需求。
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