纳米塑料在水体中异型凝聚的影响因素与机制

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由大块塑料碎片或微塑料经破碎、降解而产生的纳米塑料是水体中备受关注的一类新型污染物。相比于微塑料,纳米塑料由于粒径小,比表面积更大,易被生物体摄入,可能带来更高的健康风险。纳米塑料在水体中的凝聚行为,尤其是异型凝聚,是影响其在环境归趋以及生态风险的关键过程之一。该过程可能会受到其他共存胶体以及水化学性质等因素的影响,而且其中的关键机制尚不明确。蛋白质和煤烟纳米颗粒(Soot)作为水环境中常见的胶体,它们的存在可能会影响纳米塑料的凝聚行为。本研究以纳米聚苯乙烯(PSNPs)为代表,利用时间分辨动态光散射法(TR-DLS)分别研究PSNPs与不同构型的蛋白质(牛血红蛋白(BHb)、牛血清蛋白(BSA)、I型胶原蛋白(Col I)、牛酪蛋白(CS)和人血清白蛋白(HSA)和Soot在不同水化学性质条件下的异型凝聚行为;同时借助荧光光谱、圆二色光谱、红外光谱以及透射电镜等微观表征手段阐明其中的关键作用机制。主要研究发现如下:(1)PSNPs对蛋白质具有吸附亲和力,并在PSNPs表面形成蛋白冠,从而改变其胶体稳定性,影响程度与体系电荷特性、蛋白质的结构和表面性质以及溶液化学性质相关。在单价盐中,其中四种蛋白质均可通过蛋白冠引起的空间位阻抑制PSNPs的凝聚,抑制程度为:球型BSA≈不定型CS>心型(近三角型)HSA>纤维状Col I;而表面带正电的BHb可促进PSNPs的凝聚。在二价盐中,BSA、Col I、HSA和BHb都使PSNPs失稳,且在Ca Cl2>20 m M时失稳程度为:Col I>HSA>BHb>BSA,这主要归因于不同条件下蛋白质的双电层(EDL)压缩、空间位阻和桥连作用存在差异;然而CS由于与Ca2+发生沉淀并削弱EDL压缩作用,从而抑制PSNPs的凝聚。此外,蛋白质浓度和溶液p H也会改变蛋白质和PSNPs的表面电荷、表面特性以及结构等,从而影响PSNPs的胶体稳定性。(2)PSNPs与Soot的异型凝聚与纳米颗粒本身的性质、颗粒浓度比以及溶液化学性质有关。在电解质溶液中,两种纳米颗粒的同型和异型凝聚的临界凝聚浓度(Critical coagulation concentration,CCC)关系为:CCCPSNPs>CCCPSNPs-Soot>CCCSoot,且其中凝聚机制有所不同。在单价盐中,当PSNPs/Soot为9/1、7/3、1/1和3/7时,由于静电斥力逐渐增强,两者异型凝聚CCCPSNPs-Soot值随着PSNPs/Soot浓度比减小而逐渐有所增大;当PSNPs/Soot为1/9时,Soot的同型凝聚占据主导,表现出CCCPSNPs-Soot显著下降。在二价盐中,PSNPs与Soot的CCCPSNPs-Soot随颗粒浓度比的减小而减小,这主要归因于较强的EDL压缩和Soot的阳离子桥连作用。总的来说,PSNPs与Soot在河口或海水等盐度更高的水环境中较容易发生异型凝聚。(3)蛋白质存在下,影响PSNPs凝聚的主要机制包括DLVO理论力(EDL压缩和范德华引力)以及非DLVO理论力(空间位阻和桥连作用),不同凝聚行为的主导作用力取决于特定水化学条件下蛋白质的构型。PSNPs与Soot的异型凝聚机制也包括范德华引力、静电作用和阳离子桥连作用,同时两种颗粒间还存在疏水作用和π-π键作用,但静电作用是影响两者异型凝聚的关键机制。
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