【摘 要】
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在碳中和、碳达峰的背景下,开发可持续使用的绿色能源已成为国家能源转型的核心战略、重要手段和组成部分。太阳能作为典型的绿色的、可再生的能源,取之不尽,用之不竭,具有广泛的应用前景。近年来,有机无机卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）取得了突破性的进展,器件的认证光电转换效率已经从2009年的3.8%升到了25.7%。但是,在商业化的道路上,PSCs仍然面临着一些亟待解决的关键问题,如效率的进一步高、内
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在碳中和、碳达峰的背景下,开发可持续使用的绿色能源已成为国家能源转型的核心战略、重要手段和组成部分。太阳能作为典型的绿色的、可再生的能源,取之不尽,用之不竭,具有广泛的应用前景。近年来,有机无机卤化物钙钛矿太阳能电池（PSCs）取得了突破性的进展,器件的认证光电转换效率已经从2009年的3.8%升到了25.7%。但是,在商业化的道路上,PSCs仍然面临着一些亟待解决的关键问题,如效率的进一步高、内部缺陷的减少、制备材料的成本控制、稳定性的改善以及铅的毒性等。其中,界面对器件的整体表现扮演着至关重要的角色。本论文主要围绕不同界面层开展的研究成果如下:（1）第三章针对正式结构器件中的不同功能层的材料选择和制备方法以及修饰钝化过程等进行了系统的优化和比较。发现基于商业化氧化锡纳米晶作为电子传输层所制备的的器件具有更高的效率以及较好的重现性。对于活性层的加工工艺和组分选择上,结果表明基于两步法制备的FA0.92MA0.08Pb I3和FA0.95Cs0.05Pb3薄膜质量较好,所制备的器件效率均超过20%。随后进一步采用了苯乙基碘化铵（PEAI）后修饰材料对钙钛矿薄膜表面进行钝化,效率可升到21%。接着,对Spiro-OMe TAD空穴传输材料的添加剂进行了进一步的优化。发现有钴配合物（FK209）的引入,对器件的效率升不明显。最终获得了高效率钙钛矿太阳能电池的最优组分和工艺,为后续研究奠定了基础。（2）第四章系统地研究了乙醇表面处理对Sn O2薄膜表面性质的影响。结果表明,乙醇处理可以去除Sn O2表面的无序性,从而高Sn O2电子传输层的电导率,利于电荷传输。此外,处理后,氧化锡薄膜表面接触角减小,能够促进钙钛矿的成核生长,进而高钙钛矿薄膜的结晶度。最终,处理后的PSCs效率从20.70%(Jsc=24.63 m A cm-2,FF=71.70%,Voc=1.11 V)高到21.62%(Jsc=25.56 m A cm-2,FF=72.85%,Voc=1.11 V),其中短路电流密度显著高。电化学阻抗谱和空间电荷限制电流测试同样验证了该方法的有效性。在连续光照1000小时后,封装的器件的效率仍然可以保持原来的80%。这些结果表明,乙醇对氧化锡的表面处理是非常有效和方便的。（3）第五章设计合成了新型空穴传输材料SFX-POCCF3,该材料的分子结构与传统的Spiro-OMe TAD相比,采用螺[芴-9.9’-氧杂蒽]（SFX）代替螺二芴（SBF）,同时以三氟乙氧基作为末端单元。根据循环伏安法、光电子能谱测试结果,SFX-POCCF3具有更低的HOMO能级,这将有利于电荷的抽与传输,减小界面之间的能量壁垒,获得更高的Voc。最终采用SFX-POCCF3制备所得的器件,最高Voc达到1.16 V,最高效率达21.48%,可以媲美基于Spiro-OMe TAD的器件（21.39%）。此外,基于SFX-POCCF3的未封装器件在25℃下连续光照1000小时后没有明显下降,而Spiro-OMe TAD的器件在100小时后迅速降解至原PCE的80%。因此,SX-POCCF3是一种非常有潜力的空穴传输材料
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