多孔碳催化剂的制备及其对水中有机污染物的降解研究

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伴随经济和社会的发展和进步,大量水资源受到了危险有机物和复杂类新型污染物的污染,这些污染物难以用传统水处理方法有效降解,高级氧化技术因其可以通过产生强氧化活性的自由基来催化降解有机污染物而得到普遍应用。其中,非均相催化反应克服了传统高级氧化中均相反应的pH适用范围窄、氧化物利用率低下和易产生二次污染等缺点。针对目前非均相催化剂具有合成路线复杂、合成试剂成本高、催化效率低以及稳定性差等缺点,开发新型环境友好且经济高效的稳定催化剂材料用于污染物的降解显得尤为重要。本文以成本低廉、环境友好的生物大分子海藻酸钠作为原料,以海藻酸钠与金属离子进行交联生成的凝胶作为碳源,通过高温碳化制备出多孔碳催化剂,所生成的多孔碳材料中碳和铁的强键合作用促进了电子传输效率,该催化剂对于过氧化氢和过硫酸盐均具有高效催化活化能力。具体研究内容和结果如下:(1)对比了单金属二价铁、三价铁交联海藻酸钠凝胶模板获得的催化剂,发现二价铁是使催化剂获得更好的形貌结构和催化性能的交联剂。在此基础上,将海藻酸钠与二价铁交联的过程中加入聚乙烯醇形成双网络结构,成功制备出Fe/S多孔碳催化剂,在最优反应条件下催化过氧化氢对四环素降解率为99.56%,同时对持久性有机污染物全氟辛酸也有一定的降解效果。(2)在海藻酸铁单金属多孔碳催化剂的基础上优化制备条件,获得形貌结构可控且原位生成CoFe纳米晶体的多孔碳Fe/Co双金属MOF催化剂,利用双金属协同作用实现PMS高效活化,高效的活性和稳定性,制备方法环境友好且简便易行。该催化反应体系在pH=3-9范围内均有较高催化活性,对反应体系中自由基的测定结果表明催化反应体系中产生单线氧为主要活性物质,羟基自由基和硫酸根自由基也起到一定的辅助催化作用,为后续研究提供一定依据。(3)取自然界中地表水、地下水以及黑臭水三种实际水体进行实验,发现多孔碳催化剂非均相芬顿催化处理后对水体中的大分子有机物以及重金属等污染物均具有良好的去除作用,催化剂材料循环使用五次后仍具有良好的稳定性和较高的催化活性,表明多孔碳催化剂材料在实际水体处理中的广泛适用性以及优越的应用潜力。
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