聚氨酯结晶动力学及热分解行为的研究

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本文研究了聚氨酯的非等温熔体结晶过程和聚氨酯在氮气和空气气氛下的热分解行为。采用DSC法研究了聚氨酯在不同降温速率时非等温熔体结晶过程,并且深入分析了聚氨酯非等温熔体结晶过程中的相对结晶度与结晶时间的关系。通过数学模拟可以发现聚氨酯熔体结晶的结晶时间与降温速率之间存在较严格的指数关系(tx=Aexp(-β/c)+D),并且总的表观结晶时间与降温速率之间也是存在很好的指数关系(△tc=33exp(-β/1.94)+3.997).本文采用Avrami方法、Ozawa法等解析聚氨酯的非等温熔体结晶过程,结果发现聚氨酯的结晶机理在不同的结晶时期是不一样的,同时还发现结晶速率随着降温速率的增大而增大。利用基辛格法、OFW法和Friedman法求算了聚氨酯非等温熔体结晶过程的结晶活化能,计算结果显示聚氨酯熔体结晶过程的结晶活化能随着结晶过程的进行而不断变化,说明在不同的结晶度时聚氨酯的结晶机理是不一样的。研究了聚氨酯在惰性气氛(氮气)和空气气氛下的热分解行为,结果发现不同气氛下的分解行为差异很大,说明氧气的存在很大程度上影响到了聚氨酯的热分解行为,同时还发现两种气氛下分解的第一步几乎是同样的,说明氧气的存在没有影响聚氨酯热分解的第一步。采用TG-FTIR-MS研究了聚氨酯氮气和空气气氛下逸出气体的组分,发现在氮气气氛下分解得到的气体组分非常复杂,含有多种短链段烃类、醇类、胺类、醛类还有二氧化碳和四氢呋喃等化合物,而在空气气氛下聚氨酯分解生成的气体组分则主要是二氧化碳、水还有少量的碳氢化合物和一氧化碳等。采用了多元非线性拟合技术研究了聚氨酯在氮气气氛下升温速率分别为5、10、15和20k/min时的热分解动力学,结果显示聚氨酯在惰性气氛下分解最有可能的动力学反应模型为A→1B→2C→3D,各步反应的反应机理函数均为Fn(n级反应f(α)=(1-α)n),各步反应的分解解活化能、logA(S-1)和反应级数分别为:(1)153.56KJ/mol. 11.19和3.04,(2)246.94KJ/mol.17.33和2.98,(3)40.63 KJ/mol.28.54和6.93。
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