【摘 要】
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随着人们对储能器件需求的日益提高,传统的锂离子电池因其本身容量限制及存在的安全问题,已逐渐不能满足人们的使用需求,而全固态锂电池的发展将有望解决这些问题。石榴石型固态电解质因其具有优异的性能（高离子电导率、对金属锂稳定性高等）,在业内被广泛关注。本文以锂镧锆钽氧(LLZTO,Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12)为基础,对石榴石型固态电解质应用中存在的主要的界面问题进行了研究,主要包括以下三
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随着人们对储能器件需求的日益提高,传统的锂离子电池因其本身容量限制及存在的安全问题,已逐渐不能满足人们的使用需求,而全固态锂电池的发展将有望解决这些问题。石榴石型固态电解质因其具有优异的性能（高离子电导率、对金属锂稳定性高等）,在业内被广泛关注。本文以锂镧锆钽氧(LLZTO,Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12)为基础,对石榴石型固态电解质应用中存在的主要的界面问题进行了研究,主要包括以下三个方面:（1）通过微量金属钠（Na）的添加,解决熔融态金属锂（Li）与LLZTO界面浸润性问题,实现了Li|LLZTO界面阻抗性能的优化（从1 kΩ·cm~2降至1Ω·cm~2）;（2）通过低温（245 oC）下金属铝（Al）向Li|LLZTO界面层的扩散形成保护层,稳定了其高电流密度下的性能;（3）在（1）、（2）的基础上,从工程角度出发,我们设计开发了一种原位电化学光学显微镜的电池模具,并使用原位电化学光学显微镜及透射电子显微镜对锂枝晶在固态电解质的生长问题上进行了研究。在以上研究过程中,我们基于锂与固态电解质自身及界面的物理化学特性,开发了一些新的实验方法,如:利用电化学剥离法在不影响Li|LLZTO样品界面的情况下,实现了Li与LLZTO的完全剥离,从而可以利用X光电子能谱（XPS）技术对样品界面进行分析;结合超景深显微镜,设计并加工了特殊的原位电池,使得我们能够对极低透光度的固态电解质中锂枝晶的生长进行原位观测。在整个研究过程中,使用了扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X光电子能谱（XPS）、傅里叶变换红外（FTIR）等技术结合密度泛函（DFT）理论计算对浸润、保护、枝晶生长等一系列机理进行了深入分析,文中成果对今后全固态电池的发展具有重要意义。
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