【摘 要】
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目前,人类活动对环境带来的影响日益凸显,人们发现水体环境的污染会直接对人体健康产生影响。溶液阴极辉光放电技术(Solution Cathode Glow Discharge,SCGD)由于体积小、检测性能好、成本低以及功率低等优点,被广泛应用于环境成分及污染检测。然而在重金属检测方面,由于该技术的放电电流局限于50-70 m A,激发能量不足,因此其检测灵敏度未达到人们的分析需求。对此本文提出以毫
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目前,人类活动对环境带来的影响日益凸显,人们发现水体环境的污染会直接对人体健康产生影响。溶液阴极辉光放电技术(Solution Cathode Glow Discharge,SCGD)由于体积小、检测性能好、成本低以及功率低等优点,被广泛应用于环境成分及污染检测。然而在重金属检测方面,由于该技术的放电电流局限于50-70 m A,激发能量不足,因此其检测灵敏度未达到人们的分析需求。对此本文提出以毫秒级脉冲作为等离子体激发源,来提高放电电流从而实现对重金属元素的有效激发。具体研究内容如下:1、搭建了脉冲-溶液阴极辉光放电技术(pulsed-Solution Cathode Glow Discharge,pulsed-SCGD)实验装置,分析了其电学和光谱特性。从电学特性中观察发现:在一个脉冲周期内,电流和电压之间没有延迟,等离子体放电发生后水的容性导致脉冲方波变形,并且最高放电电流可达90-100 m A。在光谱特性中观察到:pulsed-SCGD与SCGD激发物质的种类相同,但更高的OH(A-X)、N2(C-B)、Hα和Hβ光谱发射强度,证明pulsed-SCGD系统比SCGD的激发能量更大;2、为了分析毫秒脉冲激发源的内部放电机理,进行了pulsed-SCGD的时空演变规律研究。对等离子体特性参数的分析发现:振动温度、电子激发温度和电子数密度分别为5307-6340 K、9687-10177 K和(7-8.12)×1015 cm-3,高于交流和直流等离子体激发源,而转动温度为958-1040 K,低于交流和直流等离子体激励源,说明pulsed-SCGD在放电气体温度不提升的同时提高了激发能量,实现了本文最初的实验目的。对Na和Ca离子不同的时空演变规律进行了分析,发现Na的放电几乎只集中在阴极,而Ca在放电两极之间游移。利用高速摄像机拍摄了放电图像,观察到了泰勒锥的形成过程,并发现其形成时间与液体成分有关。分析了初始放电过程的变化,观察到了辉光放电成型的过程;3、为了验证pulsed-SCGD系统的检测性能,将其应用于金属元素和实际水样的检测中。最佳放电条件为:激发电压1500 V、维持电压900 V、脉宽1.05 ms、占空比55%、溶液流速2.76 m L/min、p H值1.0、放电极间距1.6 mm、增益2500、累计采集1000次、门宽100μs和狭缝0.75 mm。Na、K、Cu、Co、Cd、Mn和Ag等微量元素的检出限分别为0.08、0.05、3.43、63.64、69.48、9.05和2.04μg/L,Cu、Co和Cd加标回收率范围分别为94.01%-100.35%、104.63%-106.58%和94.42%-107.58%,以上结果表明pulsed-SCGD系统具有良好的检测性能。
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