【摘 要】
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具有整合形态和互连多孔结构的三维(3D)石墨烯气凝胶(GBAs)由于其优异的性能和易回收性而成为治理环境污染的理想材料。纳米结构金属氧化物与三维石墨烯气凝胶的合理共组装,可以改善所得混合物的物理和化学性质,为高级氧化工艺中的催化应用提供多功能性。 本文通过简便的水热法可控制备3D MnO2/N掺杂石墨烯气凝胶并应用于过氧单硫酸盐(PMS)活化催化降解有机污染物。MnO2纳米片/NGA(S-MnO
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具有整合形态和互连多孔结构的三维(3D)石墨烯气凝胶(GBAs)由于其优异的性能和易回收性而成为治理环境污染的理想材料。纳米结构金属氧化物与三维石墨烯气凝胶的合理共组装,可以改善所得混合物的物理和化学性质,为高级氧化工艺中的催化应用提供多功能性。
本文通过简便的水热法可控制备3D MnO2/N掺杂石墨烯气凝胶并应用于过氧单硫酸盐(PMS)活化催化降解有机污染物。MnO2纳米片/NGA(S-MnO2/NGA)的催化效率明显高于MnO2纳米管/NGA(T-MnO2/NGA)、NGA和MnO2样品以及其他一些常规催化剂。S-MnO2/NGA上布洛芬氧化的反应速率常数(k)和活化能分别为0.149min-1和10.2kJ/mol。2D MnO2纳米片与3D多孔N掺杂石墨烯气凝胶之间的紧密相互作用有利于协同增强电荷转移和缩短污染物的扩散途径以促进质量传递,从而在催化活性中发挥显著的增强作用。EPR光谱和猝灭试验证实,S-MnO2/NGA活化PMS降解布洛芬的过程中产生羟基(·OH)和硫酸根(SO4·-),而8O4·-是造成布洛芬氧化的主要活性物质。S-MnO2/NGA的k值与孔体积之间呈正线性相关,表明三维互连骨架为污染物扩散和氧化提供了更短的路径和更多的活性位点。该方法有助于更好地理解基于3D石墨烯的气凝胶在高级氧化过程(AOPs)中的构-效关系。
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