论文部分内容阅读
化石燃料的快速消耗和与其燃烧相关的环境问题刺激了可再生能源系统的研究和开发。电化学水分解被认为是从可再生能源获得清洁燃料(OER)的有前景的方法。一直以来,贵金属氧化物如IrOx和RuOx已被广泛认为是水分解析氧的高活性电催化剂。然而,它们的稀缺性和高成本阻碍了进一步的大规模应用。因此,亟需寻求低成本和耐用性的替代催化剂以获得有效的OER性能。水滑石和类水滑石是一种层状双(或多)金属氢氧化物(LDHs),LDHs成本低、制备简单,但存在活性位点暴露不足,稳定性不强的缺点。因此,本文将基于水滑石催化剂的制备及其增强的电催化性能研究展开工作。(1)结构化LDHs电催化剂的设计及其性能研究:探究石墨氮化碳(g-C3N4)的掺杂对NiFeCr-LDHs结构的影响,并测试了其析氧性能。通过一种简单的共沉淀反应,利用带正电的Ni2+、Fe3+和Cr3+和带负电的g-C3N4纳米片之间的强静电相互作用,合成了 g-C3N4负载的镍铁铬层状氢氧化物(NiFeCr-LDHs/g-C3N4)。研究了 g-C3N4对NiFeCr-LDHs结构和催化性能的影响。通过实验分析表明,g-C3N4具有两种功能,一种是促进作用,另一种是抑制作用。促进作用来自g-C3N4对LDHs形成过程中结构的影响,g-C3N4促进水滑石形成较薄纳米片,使其暴露更多的活性位点,抑制作用来自g-C3N4低电导率及g-C3N4缺乏电催化活性。NiFeCr-LDHs/g-C3N4显示出优异的OER电催化活性和耐久性,性能优于商业Ru02。在10mA cm-2下具有～223mV的低过电位,具有～18mV dec-1的Tafel斜率,在9600s下保持稳定。这项工作将为开发高性能和廉价的层状氢氧化物电催化剂开辟一条新途径。(2)基于水滑石前驱体,制备金属磷化物并探究其析氧性能:首先通过水热法制备NiFeZn-LDHs/NF,以次磷酸钠为还原剂合成出金属磷化物NiFeZnP-0.5/NF并测试其析氧性能。结果表明,NiFeZnP-0.5/NF具有3D分层结构,该结构可以暴露更多的活性位点;同时,Zn2+的掺杂,增加了电催化剂的活性位点。对该催化剂在碱性条件下进行析氧测试,结果表明,在10mA cm-2下具有～136mV的低过电位,在100mA cm-2下具有～201mV的低过电位,同时其具有～35mV dec-1的较低的Tafel斜率。对该催化剂进行稳定性测试,发现在100 mA cm-2的电流密度下,NiFeZnP-0.5/NF电极在6小时下保持稳定,几乎不曾下降,性能优于商业Ru02。