【摘 要】
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本文通过介质阻挡放电等离子体处理和热焙烧两种办法分解催化剂前驱体,制备了Ni/ZrO_2催化剂,并对比两种催化剂的结构和催化甲烷干气重整反应的活性。通过XRD、BET、TEM、Raman和XPS等表征,证明等离子体制备的Ni/ZrO_2催化剂上的镍颗粒具有更小的粒径,主要的暴露晶面为Ni(111)面,载体中含有更多的氧空位。而热焙烧催化剂会有明显的烧结现象,载体上的镍颗粒粒径较大且暴露晶面复杂,载
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本文通过介质阻挡放电等离子体处理和热焙烧两种办法分解催化剂前驱体,制备了Ni/ZrO2催化剂,并对比两种催化剂的结构和催化甲烷干气重整反应的活性。通过XRD、BET、TEM、Raman和XPS等表征,证明等离子体制备的Ni/ZrO2催化剂上的镍颗粒具有更小的粒径,主要的暴露晶面为Ni(111)面,载体中含有更多的氧空位。而热焙烧催化剂会有明显的烧结现象,载体上的镍颗粒粒径较大且暴露晶面复杂,载体中氧空位含量较少。在650℃下,等离子体制备的催化剂比焙烧制备的催化剂的甲烷的转化率高10%,二氧化碳的转化率高7%。当甲烷的转化率达到50%时,等离子体催化剂的催化温度为650℃,而焙烧催化剂的催化温度高达700℃。在650℃下反应后,等离子体制备的催化剂比热焙烧制备的催化剂的积碳量减少一半,且积碳的氧化温度更低。相比于传统焙烧的催化剂,等离子体催化剂催化甲烷干气重整的活性和抗积碳能力明显提高。催化剂上的积碳主要来自甲烷热分解反应。本实验进一步研究了两种催化剂上甲烷热分解积碳的差异。高分散性的镍颗粒和暴露的Ni(111)晶面有利于减小积碳量,生成无定型的碳物种并且减小碳管管径。与传统方法制备催化剂相比,等离子体处理有利于提高催化剂的抗积碳性能。实验还证明甲烷分解的温度、时间、空速和反应物浓度等因素对催化剂上积碳量、积碳种类及活性也有影响。
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