【摘 要】
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热电材料能够实现热能与电能的直接相互转换,在温差发电和半导体制冷领域具有重要的应用。以N型Bi2Te3和P型Sb2Te3为代表的Te基热电材料体系,在室温区具有优良的热电性能,以其制备的热电薄膜可应用于可穿戴设备等微型半导体器件,因此备受人们的关注。目前制备Te基热电薄膜的方法较多,其中,以真空热蒸发法制备的Te基热电薄膜,虽具有良好的热电性能,但该技术在薄膜成分控制上存在一定的弊端。鉴于此,本文
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热电材料能够实现热能与电能的直接相互转换,在温差发电和半导体制冷领域具有重要的应用。以N型Bi2Te3和P型Sb2Te3为代表的Te基热电材料体系,在室温区具有优良的热电性能,以其制备的热电薄膜可应用于可穿戴设备等微型半导体器件,因此备受人们的关注。目前制备Te基热电薄膜的方法较多,其中,以真空热蒸发法制备的Te基热电薄膜,虽具有良好的热电性能,但该技术在薄膜成分控制上存在一定的弊端。鉴于此,本文基于单源热蒸发法,创新性地采用两步沉积技术,实现了对柔性Te基热电薄膜成分的有效调控;随后深入探索热处理工艺参量对薄膜微结构及热电性能的影响,进而获取了高质量柔性Te基热电薄膜的制备;最后,我们利用模板掩膜技术,制作了柔性Te基热电薄膜器件。具体研究内容如下:（1）以N型Bi2Te3为对象,研究了单源热蒸发法制备柔性Bi2Te3热电薄膜。结果表明,采用固定的热蒸发电流所制备的薄膜,其成分都大幅度偏离了粉末成分比例;在分析获取了各元素在不同电流下蒸发速率的演变规律后,我们利用两步沉积法,实现了对薄膜组分的有效控制,最终制备出具有理想化学计量比的柔性Bi2Te3热电薄膜。（2）探究了不同的基底温度对所制备的Bi2Te3薄膜微结构及热电性能的影响。微结构分析结果显示,在具有一定温度的基底上原位生长的Bi2Te3薄膜,具有较好的结晶质量,但薄膜的成分严重偏离粉末组分含量,且随着基底温度的升高,薄膜的附着性变差,可见,增加基底温度原位生长的Bi2Te3薄膜,其物理性能并未得到提高;随后,我们采用快速热处理技术,对薄膜进行后处理,结果显示,经过快速热处理后,薄膜具有单一的Bi2Te3晶体结构,且合适的快速热处理参量,对薄膜的成分影响较小。热处理后薄膜结晶质量的提高,使其载流子浓度得到明显的下降,热电性能有显著的提升;通过进一步的探索,发现在热处理温度为498K、升温速率为4 K/s时,所制备的薄膜具有最高的功率因子,为0.53m Wm-1K-2,同时,其ZT也为最高,可达0.51。（3）在N型薄膜材料的研究基础上,我们探究了P型柔性Sb2Te3热电薄膜单源热蒸发制备。同样采用两步沉积法,获取了理想化学计量比的柔性Sb2Te3薄膜;进而采用快速热处理工艺,提高了薄膜的结晶质量,最终优化了薄膜的热电性能。当热处理温度为498K、升温速率为5K/s时,所制备的柔性Sb2Te3薄膜具有最好的热电性能,功率因子最高可达1.0 m Wm-1K-2。（4）分别以Sb2Te3和Bi2Te3作为热电薄膜器件的P型层和N型层,利用模板掩模法,制备了柔性热电薄膜器件。首先,研究了膜层的先后沉积顺序对膜层稳定性的影响,结果表明:沉积速率较慢的P型Sb2Te3作为器件的底层具有更良好的热稳定性;随后,我们探究了热处理方式对膜层间接触电阻的影响,并确定了最优的热处理参量;在确定兼容的制备工艺后,我们制备了具有18个PN结的柔性热电薄膜器件,并对器件进行了电输出特性和传感特性的表征,结果显示该器件具有较强的光响应特性和稳定的电输出特性,且在温差为10 K时,具有最高的输出电压35 m V。
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