【摘 要】
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苯酚是一种重要化工原料和生产中间体,在制药、纺织、陶瓷等生产过程中被广泛应用,但在其生产和应用过程会产生大量含酚废水。苯酚废水严重损害人类的生命健康和生态环境,甚至使自然生态失去原有的平衡。催化湿式氧化法（CWAO）是一种可高效无害化处理苯酚废水且极具发展前景的废水处理技术。但现有催化剂的工作条件苛刻,带来处理设备的高要求。提高催化剂的氧活化和传递能力是研制高效催化氧化催化剂的关键之一。文献调研和
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苯酚是一种重要化工原料和生产中间体,在制药、纺织、陶瓷等生产过程中被广泛应用,但在其生产和应用过程会产生大量含酚废水。苯酚废水严重损害人类的生命健康和生态环境,甚至使自然生态失去原有的平衡。催化湿式氧化法（CWAO）是一种可高效无害化处理苯酚废水且极具发展前景的废水处理技术。但现有催化剂的工作条件苛刻,带来处理设备的高要求。提高催化剂的氧活化和传递能力是研制高效催化氧化催化剂的关键之一。文献调研和课题组的前期研究工作表明,调节金属-载体之间的电子相互作用（EMSI）可调变催化剂的电子状态和结构,进而改善催化剂的氧活化和传递性能。本文以经典的Pt/TiO2催化剂为研究对象,利用预先合成的Pt纳米粒子,将Pt纳米粒子油相浸渍负载于TiO2的方法（简称油相法）,在避免Pt被TiO2包覆的前提下,有效加强了 Pt活性组分和TiO2载体之间的EMSI,调变了 Pt活性组分和TiO2载体的电子结构和状态,进而研制出了低温高效的CWAO处理苯酚废水的Pt/TiO2催化剂。主要结果如下:（1）与传统浸渍法相比,油相法制备的Pt/TiO2催化剂具有更为优异的CWAO无害化处理苯酚废水的催化活性。在反应温度为100℃和反应压力为2 MPa的条件下,2Pt/TiO2-Oil（油相法）催化剂的TOC转化率高达88.8%。对于Pt/TiO2而言,100℃为文献报道的达到85%以上TOC转化率所需的最低温度。而在相同反应条件下,2Pt/TiO2-IM（传统浸渍法）催化剂的TOC转化率仅为39.5%。且2Pt/TiO2-Oil催化剂的TOF值是2Pt/TiO2-IM催化剂的4倍。此外,Pt/TiO2-Oil催化剂还可高效CWAO无害化处理甲醇废水,在温度为50℃和氧气压力为2 MPa的条件下,2Pt/TiO2-Oil的TOC转化率高达97.8%,而在相同反应条件下,2Pt/TiO2-IM的TOC转化率仅为16.1%,且2Pt/TiO2-Oil催化剂的TOF值是2Pt/TiO2-IM催化剂的8倍。（2）表征结果表明,Pt活性组分和TiO2载体之间强的EMSI是其具有优异催化性能的主要原因。XRD和TEM表征结果表明,2Pt/TiO2-IM和2Pt/TiO2-Oil催化剂中金属Pt均呈现高度分散。CO化学吸附结果发现,2Pt/TiO2-IM的Pt活性组分部分被TiO2载体所包覆,而2Pt/TiO2-Oil催化剂的Pt未被包覆,或仅有极少部分被包覆。Raman表征结果证实,2Pt/TiO2-Oil的Pt活性组分和TiO2载体之间具有比2Pt/TiO2-IM更强的EMSI。XPS结果表明,尽管2Pt/TiO2-IM和2Pt/TiO2-Oil两个催化剂的TiO2载体都向Pt金属传递电子,但2Pt/TiO2-Oil的EMSI更强,因而,2Pt/TiO2-Oil催化剂的Pt带有更多的负电荷,且含有更高的Ti3+含量。H2-TPR表征结果证实,在催化剂制备的最后步骤（H2还原处理）中,2Pt/TiO2-Oil催化剂会发生强的氢溢流现象,导致TiO2载体的深度还原,而更多还原性TiO2的生成使得电子更容易被传递给金属Pt,极大的增强金属-载体电子相互作用。富电子的Pt和还原态的TiO2促进了氧的活化和传递,加快了苯酚和甲醇的CWAO反应。因而,相比于常规的Pt/TiO2催化剂,Pt/TiO2催化剂拥有强EMSI的具有更高的催化活性。
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