【摘 要】
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全无机钙钛矿纳米晶（Cs Pb X3NCs,X=Cl,Br,I）因量子效率高、半高宽窄、可见光全光谱带隙可调、吸收系数大(10~5cm-1)等优异的特性,广泛应用于LED照明、背光显示、微激光、光电探测、太阳能电池、电致发光等诸多领域。然而,作为一种离子型晶体,易受到氧、水、热、光等外部环境影响,从而产生离子键解离等现象。这不仅影响了钙钛矿纳米晶的光学性能,而且严重制约了其应用。近年来,离子掺杂、
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全无机钙钛矿纳米晶（Cs Pb X3NCs,X=Cl,Br,I）因量子效率高、半高宽窄、可见光全光谱带隙可调、吸收系数大(10~5cm-1)等优异的特性,广泛应用于LED照明、背光显示、微激光、光电探测、太阳能电池、电致发光等诸多领域。然而,作为一种离子型晶体,易受到氧、水、热、光等外部环境影响,从而产生离子键解离等现象。这不仅影响了钙钛矿纳米晶的光学性能,而且严重制约了其应用。近年来,离子掺杂、表面钝化、包覆、玻璃化、陶瓷化等方式已经成为提高纳米晶稳定性行之有效的策略,但离应用还存在较大的差距。本文在前人研究基础上,采用Si O2基质的多孔气凝胶、分子筛、玻璃材料进行原位生长Cs Pb X3NCs,设计并制备了系列发光可调的Cs Pb X3NCs柔性薄膜,显示了优异的稳定性和背光显示性能。（1）本研究采用熔融淬火法,在玻璃基质中原位结晶,制备了在517～528 nm之间精细可调的绿光发射Cs Pb Br3钙钛矿纳米晶玻璃（PNG）,以及在627～637 nm之间精确可调的红光发射Cs Pb BrxI3-xPNG玻璃粉体。实现了PNG系统发射波长的精细调节,获得了最佳发射波长的绿光和红光,其在CIE颜色坐标分别为（0.1703,0.7636）和（0.7047,0.2938）,与Rec.2020的标准更加匹配。（2）将所制备的绿色和红色发光PNG粉体混合刮涂在PET薄膜上,首次制成了大面积、柔韧的绿色、红色、白色发光薄膜。背光液晶显示器的色域达到了NTSC的126.27%和Rec.2020的93.9%,显示出色彩清晰、丰富的图像。（3）PNG-PET薄膜暴露在光、热和水环境下表现了出色的稳定性。该器件连续运行60 h后几乎没有观察到荧光衰减。与其他它文献报道相比,该项指标是钙钛矿稳定性方面的重大突破。本工作表明,PNG-PET薄膜在背光显示等领域具有巨大的应用潜力。（4）采用一种超疏水的二氧化硅气凝胶（AGs）包覆Cs Pb X3NCs的策略。通过调节卤素的比例,Cs Pb X3@AGs波长可以从蓝光发射（Cs Pb Cl2Br@AGs 461 nm）,有规律地调制到红光发射（Cs Pb Br I2@AGs 633 nm）,从而实现全光谱调节。用绿色Cs Pb Br3@AGs、红色Cs Pb Br I2@AGs构成的背光显示,实现了93%的Rec.2020和128%NTSC1953的色域显示标准。由于Cs Pb X3NCs被气凝胶有效包覆,Cs Pb X3颗粒的团聚和融合现象减弱,进一步减少了与外部空气环境的接触,使纳米晶的稳定性有了明显的提高,为LCD背光应用奠定研究基础。（5）采用了原位固相合成方法,在高温（600-900°C）环境下,制备了一系列Cs Pb Br3NCs嵌入硅氧化物分子筛（MCM-41）的复合材料。此外,得益于超声分散技术,预处理过程的前驱体溶液更容易吸附于分子筛的孔道中,使Cs Pb Br3NCs的交联和生长在高温处理下坍缩的分子筛骨架中得到了限制,实现了在508～523 nm范围内可调的绿光发射。将绿色发光的Cs Pb Br3NCs@MCM-41制备的AB薄膜与红色发光KSF粉构建的背光器件可以覆盖125%的NTSC 1953标准。此外,Cs Pb Br3@MCM-4复合粉体在水中浸泡10天,PL强度变化不明显,表现了良好稳定性。在LED和背光显示领域具有广阔的应用前景。（6）采用共混搅拌预处理方法,在高温下原位生长Cs Pb Br3@MCM-41纳米晶。接着将复合粉体与PS/AB混合,制备了Cs Pb Br3@MCM-41/PS和AB薄膜,研究了其在激光上转换发光中的潜在应用。由于MCM-41的中空结构和疏水性能以及聚合物的二次包封,制备的复合材料的耐水和耐热性得到了极大的提高。在室温800 nm双光子激发下,复合薄膜实现了阈值较低的放大自发辐射（ASE）,并在持续强激光照射下保持了稳定的发射,在激光相关应用中展现了巨大的潜力。
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