【摘 要】
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在社会经济和科学技术的快速发展下,人类生活水平和质量有了很大的提高,带来的环境问题也越来越受到人类的重视,例如各类工业废水和生活污水的排放导致水体发生严重污染,对人类健康和生态环境产生了严重的威胁。半导体光催化技术目前被认为是用于降解水环境中难降解有机污染物最具前景的技术之一,该技术可高效地去除废水中残留的有机污染物,并具有绿色、环保等特点。在众多的半导体材料中,BiOCl光催化剂因其独特的层状结
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.22174110、22127803）； 中央引导地方科技发展专项资金（No2020-2060503-17）； 甘肃省教育厅产业扶持计划（2021cyzc-01）； 中国教育部长江学者创新团队计划（Irt-16r61,2017d-01）； 甘
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在社会经济和科学技术的快速发展下,人类生活水平和质量有了很大的提高,带来的环境问题也越来越受到人类的重视,例如各类工业废水和生活污水的排放导致水体发生严重污染,对人类健康和生态环境产生了严重的威胁。半导体光催化技术目前被认为是用于降解水环境中难降解有机污染物最具前景的技术之一,该技术可高效地去除废水中残留的有机污染物,并具有绿色、环保等特点。在众多的半导体材料中,BiOCl光催化剂因其独特的层状结构且具有毒性低、稳定性好和环境友好性等优点被广泛应用于光催化领域。但是BiOCl禁带宽度较宽,不能充分吸收、利用可见光,并且受光激发后所产生的光生载流子的分离效率较低,限制了其应用。当前对BiOCl的改性策略有元素掺杂、构建异质结、形成固溶体和晶面调控等。本论文以提高BiOCl基复合材料的光催化性能为出发点,以对多种有机污染物进行有效降解为最终目标展开了研究与讨论。具体工作如下:1、采用水热法制备了一系列BiOBrxCl1-x纳米片(BiOBrxCl1-x NSs)（x=0,0.1,0.3,0.5,0.7,0.9,1）固溶体光催化剂。与纯的BiOCl相比,BiOBrxCl1-x NSs（x=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9）对光的吸收能力都有所增强,随着Br的量增加,BiOBrxCl1-xNSs的吸收边逐渐红移至可见光区域,同时BiOBrxCl1-x NSs（x=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9）在降解盐酸四环素（TC-HCl）的过程中都表现出比纯的BiOCl和BiOBr更高的光降解率。其中当x=0.7时,BiOBr0.7Cl0.3 NSs固溶体光催化剂对TC-HCl的降解效果最好,在可见光下照射40 min后BiOBr0.7Cl0.3 NSs对TC-HCl的去除率为52%(CTC-HCl=10 mg/L,催化剂添加量为0.1 g/L)。2、通过调整前驱体溶剂进一步合成了BiOBr0.7Cl0.3纳米板(BiOBr0.7Cl0.3 NPs)和BiOBr0.7Cl0.3微球(BiOBr0.7Cl0.3 MSs)复合材料光催化剂。将它们与BiOBr0.7Cl0.3 NSs的光催化性能进行比较,发现BiOBr0.7Cl0.3 MSs具有最优的光催化活性,在AM 1.5 G模拟太阳光照射40 min后对TC-HCl的降解率达到90.4%(CTC-HCl=10 mg/L,催化剂添加量为0.2 g/L)。自由基捕获实验结果表明超氧阴离子自由基（·O2-）在BiOBr0.7Cl0.3 MSs对TC-HCl的降解过程中起着主导作用,并且提出了BiOBr0.7Cl0.3 MSs对TC-HCl的降解途径。此外,在模拟太阳光照射下,BiOBr0.7Cl0.3 MSs对地美环素盐酸盐（DMCT）、对苯二酚、2,4,6-三硝基苯酚、罗丹明B和亚甲基蓝等污染物也具有较好的降解效果。3、通过简单的水热法设计并制备了CuBi2O4/BiOCl S-型异质结光催化剂,增强了BiOCl对可见光的吸收能力,提高了光生电子-空穴（e--h+）对的分离效率。与纯的BiOCl和CuBi2O4相比,CuBi2O4/BiOCl S-型异质结光催化剂在可见光照射下降解TC-HCl时均表现出更优异的光催化性能。当CuBi2O4质量分数为10%时,该S-型异质结光催化剂对TC-HCl表现出最高的降解率,在可见光照射下降解TC-HCl 60 min的降解率为57.51%。同时,该S-型异质结光催化剂也可以有效去除DMCT、对苯二酚、2,4,6-三硝基苯酚、罗丹明B和亚甲基蓝这几种有机污染物。自由基捕获实验结果表明·O2-、h+和羟基自由基（·OH）均参与了TC-HCl的降解。最后提出了CuBi2O4/BiOCl S-型异质结光催化剂可能增强的光催化降解机理和光生电荷迁移途径。
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