吲哚基有机气凝胶的制备及其染料吸附性能研究

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由于人为因素导致的环境问题已成为全球共同关注的一个热点,其中染料污染是最让人头痛的一项。商业染料用途广泛,染料污染主要来源于纺织,印染等行业产生的印染废水,若直接排放入自然水体会对人类生活和生态环境造成极大危害,因此如何有效地在排放前处理工业废水中的染料是一个重要且具有挑战性的课题。在诸多的治理方法中,吸附法由于低成本,易操作,设计方法简单,对底物不敏感等优点而被广泛采纳。如何开发出兼具成本低,吸附量高,选择性好并且可循环利用的吸附剂则是迫切需要解决的问题。近些年被开发出的众多吸附剂中,气凝胶由于轻质,多孔,比表面积高等优点而被作为一类优异的吸附剂受到大量研究者的青睐。而目前已报道的大量气凝胶依然面临制备过程复杂,需要高成本,耗时长的超临界干燥方法甚至高温碳化等繁琐的制备过程,本论文选用了成本低的吲哚基单体,采用一步聚合法制得吲哚基-甲醛水凝胶,经低成本,易实现的常压干燥即得有机气凝胶。本文首先类比了间苯二酚-甲醛(RF)气凝胶的合成机理,采用羟基功能化的吲哚为底物,和甲醛发生亲核加成反应,开创性的合成了一类吲哚基有机气凝胶材料。随后,用扫描电镜观察到不同制备条件下的形貌差异,以具有典型网状结构的4-羟基吲哚-甲醛(4-HIF)气凝胶和具有微孔和介孔的断层状结构的5-羟基吲哚-3-乙酸-甲醛(5-HIF)气凝胶为研究对象,用BET测得了其各自的比表面积分别为130 m~2/g和102 m~2/g,平均孔径分别为46 nm和7.1 nm,随后利用红外和固体核磁进一步证明了两种气凝胶制备的反应机理为吲哚对甲醛的亲核加成后缩聚,经进一步交联所得。随后将两种气凝胶用于阳离子染料的吸附,以亚甲基蓝,结晶紫为处理对象,重点详细探讨了NaOH改性后的气凝胶对两种染料的吸附动力学,吸附等温,吸附热力学等行为,并且和阴离子染料的竞争性实验证明了两种气凝胶可完成对阳离子染料的选择性去除。并且提出了阳离子-π作用诱导的静电作用、静电作用和π-π堆积协同作用的机制解释了改性后的两种气凝胶对阳离子染料的高效的吸附。此外,该气凝胶在乙醇和盐酸混合的温和条件下即可完成脱附,经多次循环利用后依然可保持较高吸附量。
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