【摘 要】
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铅卤钙钛矿具有载流子迁移率高、光吸收系数大、光学带隙可调、制备工艺简单等优点,是目前太阳能电池领域具有重要发展前景的热点材料。基于有机-无机杂化铅卤钙钛矿的太阳能电池效率已突破25%,但其热稳定性较差的问题仍未解决,严重影响它的商业化应用进程。通过采用铯离子取代有机-无机杂化钙钛矿中的有机组分,而得到的全无机铯铅卤钙钛矿具有良好的热稳定性,但基于该材料的电池效率还远低于典型的有机-无机杂化钙钛矿。
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铅卤钙钛矿具有载流子迁移率高、光吸收系数大、光学带隙可调、制备工艺简单等优点,是目前太阳能电池领域具有重要发展前景的热点材料。基于有机-无机杂化铅卤钙钛矿的太阳能电池效率已突破25%,但其热稳定性较差的问题仍未解决,严重影响它的商业化应用进程。通过采用铯离子取代有机-无机杂化钙钛矿中的有机组分,而得到的全无机铯铅卤钙钛矿具有良好的热稳定性,但基于该材料的电池效率还远低于典型的有机-无机杂化钙钛矿。为了进一步提高全无机铯铅卤钙钛矿的能量转换效率,本论文针对全无机钙钛矿太阳能电池中钙钛矿活性层与空穴传输层之间能级不匹配以及界面载流子损耗较大的问题,开展了CsPbI2Br钙钛矿的薄膜形貌调控研究,并探究了钙钛矿太阳能电池的空穴传输层结构与光伏性能的内在联系,主要研究结果如下:（1）阐明了退火温度对CsPbI2Br钙钛矿薄膜形貌和光电性质的影响规律,当160℃到300℃温度范围内,随着退火温度的提高,钙钛矿晶粒尺寸增大。不同退火温度条件下制备出的钙钛矿薄膜均无针孔,致密度较高。在250℃退火温度下制备出的钙钛矿薄膜的结晶度最高,电池开路电压为1.11 V,短路电流密度为14.7 mA/cm~2,填充因子为70.2%,获得了11.1%的能量转换效率。（2）聚三芳基胺（PTAA）是钙钛矿太阳能电池中比较常用的空穴传输材料,但该材料的分子的最高占据轨道（HOMO）与CsPbI2Br钙钛矿的价带顶的能级差较大,因而产生了较大的光伏能量损耗。通过向PTAA空穴传输层中掺入少量具有更深HOMO能级的聚N-乙烯基咔唑（PVK）,降低了空穴传输层与钙钛矿层之间能级差,提高了太阳能电池的开路电压。通过优化PTAA:PVK混合薄膜中的PVK掺杂量,开路电压从纯PTAA电池的1.11 V提高到PTAA:7.5%PVK电池的1.19 V,能量转换效率从11.1%提高至13.6%。（3）新型有机聚合物给体材料D16具有良好的空穴传输性能和较深HOMO能级（-5.48 eV）,鉴于此,构筑了基于D16空穴传输层的CsPbI2Br钙钛矿太阳能电池,该器件的短路电流密度为14.6 mA/cm~2,开路电压为1.12 V,填充因子为72.0%,以及能量转换效率为11.8%。进而,通过构建了D16/PTAA双层空穴传输层结构,该结构比典型的PTAA传输层具有更快的空穴迁移率,降低了载流子复合损耗。此外,因D16含有噻吩基团,可有效钝化钙钛矿薄膜表面薄膜缺陷态。与常规的PTAA电池相比,D16/PTAA电池的开路电压从1.09 V提高到1.18 V,填充因子从67.3%提高到79.7%,能量转换效率从11.0%提高到13.5%。
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