【摘 要】
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缓慢的氧还原反应（ORR）是决定燃料电池功率密度的关键反应,而目前最有效的阴极Pt基电催化剂由于其成本高且稳定性差等问题严重制约了燃料电池的商业化发展。因此,在不牺牲催化活性和稳定性的前提下获得廉价且高效的ORR电催化剂对燃料电池的发展具有重要意义。本论文从制备新型且高效的生物质碳基非贵金属ORR电催化剂方面进行了研究,具体内容如下:（1）通过双模板法辅以高温热解的自上而下的工艺制备了微量铁的氧化
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缓慢的氧还原反应（ORR）是决定燃料电池功率密度的关键反应,而目前最有效的阴极Pt基电催化剂由于其成本高且稳定性差等问题严重制约了燃料电池的商业化发展。因此,在不牺牲催化活性和稳定性的前提下获得廉价且高效的ORR电催化剂对燃料电池的发展具有重要意义。本论文从制备新型且高效的生物质碳基非贵金属ORR电催化剂方面进行了研究,具体内容如下:（1）通过双模板法辅以高温热解的自上而下的工艺制备了微量铁的氧化物纳米颗粒（Fe Ox NPs）负载的氮掺杂多孔碳材料。高活性的Fe Ox/Fe-N-C（即Hemin/NPC-900）ORR电催化剂通过两步碳化双模板（Mg（OH）2（CO3）4/Na Cl）、三聚氰胺、橡果壳粉末和氯化血红素的混合物制备而成。得益于其独特的三维孔状结构、大的比表面积（819.1 m~2/g）和均匀分布的活性位点（Fe-N、C-N和Fe Ox）。最优的Hemin/NPC-900催化剂在酸性和碱性介质中比Pt/C具有更高的起始电位（0.99V和0.84V）,表明其具有卓越的ORR活性。同时,其还展现出更加优异的甲醇耐受性和更好的稳定性。此外,密度泛函理论（DFT）计算证明Fe3O4纳米颗粒与扶手椅边缘的石墨氮（arm-GN）活性位点之间的相互作用使其具有更低的过电位（0.81V）从而有效地提升ORR电催化活性。（2）以脱碱木质素、三聚氰胺、硝酸铁和硝酸铜为原料,通过KCl熔融盐辅以高温热解制备了微量Fe2O3修饰的Fe,Cu-N-C多孔纳米片复合材料（Fe2O3/Fe,Cu-N-C）。所得的Fe2O3/Fe,Cu-N-C具有高达1264.9 m~2/g的比表面积、丰富的氮掺杂（11.69 at%）和均匀分散的活性位点（Fe-Nx、Cu-Nx、C-N和C-O）。结合其独特的分级多孔纳米片结构,Fe2O3/Fe,Cu-N-C在电化学测试中显示出与基准Pt/C催化剂相比更为优异的ORR催化活性,具有更高的起始电位（0.97 V）,此外,它还具有更好的稳定性和更强的甲醇耐受性。
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