【摘 要】
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随着我国工业化进程的迅速发展,环境污染也日益突出。有机染料的直接排放造成水体污染,挥发性有机污染物也严重危害着人们的身体健康。相较于其他净化技术,光催化氧化技术能够利用产生的羟基自由基(-OH)、超氧自由基(O2-)等具有强氧化性的活性粒子,将有机污染物矿化为二氧化碳(CO2)、水(H2O)等小分子物质,是一种清洁无污染的氧化技术。一般而言,光催化氧化过程主要包括光激发、污染物的吸附、载流子的产生
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随着我国工业化进程的迅速发展,环境污染也日益突出。有机染料的直接排放造成水体污染,挥发性有机污染物也严重危害着人们的身体健康。相较于其他净化技术,光催化氧化技术能够利用产生的羟基自由基(-OH)、超氧自由基(O2-)等具有强氧化性的活性粒子,将有机污染物矿化为二氧化碳(CO2)、水(H2O)等小分子物质,是一种清洁无污染的氧化技术。一般而言,光催化氧化过程主要包括光激发、污染物的吸附、载流子的产生与迁移、污染物的降解等过程。但是,实际应用中光照时间总是受到限制。在夜晚,由于微弱的光线无法激发光催化剂,光催化反应便会停止,使光催化剂失去催化降解能力。而稀土长余辉发光材料是一种能够在光照下蓄能并在黑暗环境中缓慢释放储存的光能的材料。因此,本论文将两种材料复合在一起,开发出一种能够兼具在光照环境与黑暗环境中都能进行催化降解作用的光催化剂,实现光催化剂的催化降解功能与长余辉发光材料的蓄能功能结合的目标。卤素(F和I)掺杂二氧化钛制备方法简单,且具有良好的可见光催化性能,是作为复合材料催化降解主体的理想催化剂。而Sr Al2O4:Eu,Dy与Sr2Mg Si2O7:Eu,Dy是已经发展成熟且已商业化的长余辉发光材料,是复合材料的理想载体。本论文的具体内容如下:1.采用简单的溶胶-凝胶法与水解法分别制备了F-TiO2与I-TiO2,确定了最佳的F掺杂量为5wt.%;最佳的I掺杂量为40wt.%。然后,在上述材料制备过程中,分别加入Sr Al2O4:Eu,Dy与Sr2Mg Si2O7:Eu,Dy长余辉发光材料,制成F-TiO2/Sr Al2O4:Eu,Dy与I-TiO2/Sr2Mg Si2O7:Eu,Dy复合材料。通过对罗丹明B(Rh B)的光催化降解实验,确定最佳的复合比例:对于F-TiO2/Sr Al2O4:Eu,Dy复合材料,最佳比例为F-TiO2质量占比90%;对于I-TiO2/Sr2Mg Si2O7:Eu,Dy复合材料,最佳比例为I-TiO2质量占比30%。2.利用X射线衍射仪进行结构分析,发现复合材料中出现卤素掺杂TiO2和稀土长余辉发光材料的衍射峰;使用扫描电子显微镜观察了复合样品的表观形貌,发现卤素掺杂二氧化钛均为球状颗粒,且与稀土长余辉发光材料很好地复合在一起;使用X射线光电子能谱仪对复合材料进行元素组成与化学价态分析,发现复合材料中包含卤素掺杂二氧化钛和稀土长余辉发光材料的所有元素;通过紫外-可见漫反射光谱与光致发光光谱分析,发现复合材料能够有效利用稀土长余辉发光材料发射的可见光,实现黑暗环境中的光催化效应。3.实验探究了制备过程中不同的热处理工艺对复合材料光催化性能的影响。对于F-TiO2/Sr Al2O4:Eu,Dy复合材料,最佳的烧结温度为450℃,保温时间为1h,其在光照3 h内对Rh B的降解率达到33.7%,在黑暗环境中6 h内对Rh B的降解率达到50.5%;对于I-TiO2/Sr2Mg Si2O7:Eu,Dy复合材料,最佳的烧结温度为400℃,保温时间为2 h,其在光照3 h内对Rh B的降解率达到19.2%,在黑暗环境中6 h内对Rh B的降解率达到31.9%。此外,实验以乙醇气体为目标可挥发性有机物(VOCs),初步探索了复合材料对于气相有机污染物的降解情况,发现复合材料对于VOCs,仍具有光催化降解能力。
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