【摘 要】
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随着能源危机和环境污染问题的日益严重,急需研发高效环保的储能器件来实现能源的存储和有效利用。在众多能量存储设备中,陶瓷介质电容器因其超高功率密度和超快的充放电速度,可广泛应用于现代电子设备和脉冲功率系统。然而,相对于其他储能器件而言陶瓷介质电容器较低的能量密度和储能效率限制了它们的实际应用。因此,设计开发综合性能优异的储能陶瓷材料具有重要的现实意义。其中,K0.5Na0.5NbO3（KNN）陶瓷因
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随着能源危机和环境污染问题的日益严重,急需研发高效环保的储能器件来实现能源的存储和有效利用。在众多能量存储设备中,陶瓷介质电容器因其超高功率密度和超快的充放电速度,可广泛应用于现代电子设备和脉冲功率系统。然而,相对于其他储能器件而言陶瓷介质电容器较低的能量密度和储能效率限制了它们的实际应用。因此,设计开发综合性能优异的储能陶瓷材料具有重要的现实意义。其中,K0.5Na0.5NbO3（KNN）陶瓷因其具有较大的饱和极化强度、高的居里温度以及环境友好性在储能领域显示出极大的应用潜力,但是较大的剩余极化强度和相对低的击穿电场成为限制其储能特性的主要因素。基于此,本文以K0.5Na0.5NbO3陶瓷作为基础体系,通过组分掺杂策略来减小陶瓷晶粒尺寸,增强其弛豫特性,以获得兼具优良储能性能和充放电性能的KNN基陶瓷。研究内容主要包括:1.采用传统固相法设计制备了具有良好充放电性能和储能性能的弛豫铁电陶瓷（1-x）Ko.5Na0.5NbO3-xLa（Mn0.5Ni0.5）O3（0≤x≤0.07;（1-x）KNN-xLMN）,并系统研究了 LMN掺杂对陶瓷相结构、微观形貌和电学性能的影响。研究表明LMN的引入陶瓷相结构由正交相变为伪立方相,有效抑制了陶瓷晶粒生长,获得了亚微米级（180±10 nm）的细晶,有利于陶瓷击穿场强和致密度的提高。A/B位不等价阳离子的引入使得陶瓷的介电峰明显宽化,表现出较强的弛豫行为,电滞回线由剩余极化强度较大的方形变成细长条,储能性能有了很大的改善。其中0.97KNN-0.03LMN陶瓷在190 kV/cm电场下获得了优异的储能性能,有效储能密度Wrec为1.65 J/cm3,储能效率η高达76%。此外,该陶瓷在180 kV/cm的外加电场下,具有超快的放电速度（t0.9～55 ns）,电流密度CD和功率密度PD可高达1719.75 A/cm2 和 154.78 MW/cm3。2.设计在A位引入高极化率的Bi3+取代LMN中的La3+,期望通过增大Pmax来实现陶瓷储能密度的提高,成功制备了（1-x）K0.5Na0.5NbO3-xBi（Mn0.5Ni0.5）O3（x=0.02～0.07;（1-x）KNN-xBMN）陶瓷,系统研究了不同BMN掺杂量对陶瓷相结构、微观形貌、介电弛豫行为、储能和充放电性能的影响。结果表明掺杂后所有陶瓷的相结构均表现为对称性较好的伪立方相,晶粒尺寸远小于纯的铌酸钾钠,当x=0.05时,晶粒达到最小约为118 nm,有效提高了陶瓷的击穿电场。掺杂后陶瓷的介电性能展现出弥散相变的类弛豫特性,实现了陶瓷的电滞回线细化和储能性能的提高。当x=0.02时,陶瓷的Pmax提高至40.35 μC/cm2,但随着BMN含量的增加,Pmax逐渐降低。最终0.96KNN-0.04BMN陶瓷在240 kV/cm获得优异的储能性能（Wrec=1.826J/cm3,η=77.4%）,良好的频率稳定性（1～500 Hz）和抗疲劳性（1～5000）有利于其在实际中的应用。同时0.96KNN-0.04BMN陶瓷在较宽的温度范围（30～180℃）内具有极高的电流密度（CD～1236.31 A/cm2）,功率密度（PD～98.90 MW/cm3）和超短的放电时间（t0.9＜70 ns）,研究结果表明该陶瓷有望作为高温陶瓷电容器的备选材料。
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