【摘 要】
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近年来,基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术（SR-AOPs）去除难降解有机污染物受到广泛的关注。相较于传统的芬顿反应产生的羟基自由基（·OH）而言,SO4·-具有拥有更高的氧化还原电位,更长的存活时间,更强的矿化能力以及能够适应更广的p H范围等优势。SO4·-可由具有不对称结构的单过硫酸盐（PMS）和具有对称结构的过硫酸盐（PDS）通过活化产生,常用的活化方法包括光、热、碱、超声以及过
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近年来,基于硫酸根自由基(SO4·-)的高级氧化技术（SR-AOPs）去除难降解有机污染物受到广泛的关注。相较于传统的芬顿反应产生的羟基自由基（·OH）而言,SO4·-具有拥有更高的氧化还原电位,更长的存活时间,更强的矿化能力以及能够适应更广的p H范围等优势。SO4·-可由具有不对称结构的单过硫酸盐（PMS）和具有对称结构的过硫酸盐（PDS）通过活化产生,常用的活化方法包括光、热、碱、超声以及过渡金属活化等。一般而言,PMS相较于PDS更易活化断键形成硫酸根自由基,因此本文选用PMS作为氧化剂。PDS和PMS的一种活化方式是基于Co2+均相活化,但Co2+具有生物毒性,会对环境造成二次污染,且价格昂贵,限制了Co2+/PMS体系的实际应用。而非均相催化氧化技术则是将固体催化剂投入在体系中,可以有效避免金属离子析出导致的环境问题。本研究将Co、Mn和Fe按照不同比例通过共沉淀法合成一种新型非均相催化剂——钴锰铁水滑石（Co Mn Fe-LDH）。选取罗丹明B（Rh B）作为目标污染物用于探究材料的催化性能。主要研究如下:（1）非均相催化剂Co Mn Fe-LDH的制备采用双滴-共沉淀法制备出含有不同锰铁比例的Co Mn Fe-LDH,其中Co/Mn/Fe摩尔比例为16:5:3时所制备出的Co Mn Fe-LDH在进行罗丹明B的降解实验过程中表现出优异的降解效果以及脱色率,因此选择该比例的Co Mn Fe-LDH作为后续的研究对象。通过XRD、XPS、SEM-EDX以及FTIR等技术对制备出的Co Mn Fe-LDH进行表征。SEM结果表明制得的水滑石呈现出典型六面形层状水滑石结构;XRD结果显示出所制得的催化剂中并没有其他金属杂质的掺杂;FTIR表明合成的水滑石为碳酸根离子插层;XPS图谱结果表明Co Mn Fe-LDH中Co、Mn、Fe金属,主要是以二价钴(Co2+)、三价锰(Mn3+)、三价铁(Fe3+)的形态存在,这些结果表明本实验成功合成了一种晶型结构较好的非均相催化剂Co Mn Fe-LDH。（2）Co Mn Fe-LDH/PMS体系高效降解染料罗丹明B合成的Co Mn Fe-LDH作为非均相催化剂应用于过硫酸盐体系中展现出较好的催化活性。在室温下,初始Rh B浓度为20 mg/L,不调节溶液p H,催化剂投加量为0.1g/L,单过硫酸盐投加量为0.2g/L。在此反应条件下,Rh B可在8min内完全降解,且此降解过程符合伪一级动力学,反应速率常数k=0.4694 min-1。Co Mn Fe-LDH/PMS体系具有较广的p H适用范围,在溶液初始p H为3-9范围内均能有效降解水中有机污染物,并且反应后溶液中金属离子溶出量控制在允许范围内。（3）Co Mn Fe-LDH/PMS体系在不同实验参数下对Rh B的去除情况Co Mn Fe-LDH/PMS体系对Rh B的降解效率随着催化剂Co Mn Fe-LDH和氧化剂PMS的投加量增加而提升,并且随着温度的升高降解效率也不断提升。水体中常见的无机阴离子Cl-和SO42-以及天然有机质腐殖酸对Rh B的降解影响较为微弱,但CO32-对Rh B的降解有着显著的抑制作用。随着染料浓度的增加,降解效率也会有所下降。Co Mn Fe-LDH/PMS所需活化能为46.08?k J/mol,在最佳反应条件下反应30min后TOC的去除率可达到48.8%。（4）Co Mn Fe-LDH/PMS体系的反应机理以及催化剂的重复使用性自由基捕获实验以及ESR证明在反应过程中Co Mn Fe-LDH/PMS体系有SO4·-、·OH的产生,且SO4·-起主导地位。根据反应前后催化剂的XPS分析显示,Co Mn Fe-LDH中的Co、Mn和Fe元素价态发生改变从而活化PMS产生SO4·-。产生的硫酸根自由基和羟基自由基攻击Rh B分子,使Rh B快速分解。并且催化剂重复使用3次后,依然展现出较高的催化活性,离子溶出量也逐渐下降,证实了Co Mn Fe-LDH具有良好的稳定性。综上所述,本研究为利用新型水滑石催化剂活化过来酸盐体系降解水中有机污染物提供了崭新的思路。
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