臭氧协同光催化净化室内空气污染物研究

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近年来,由于居民的日常生活、工作、学习、娱乐等活动都在向室内空间转移,导致呼吸系统疾病、血液疾病等与室内空气污染有关疾病的患病率逐年递增,室内空气污染问题愈加严峻。为了满足人们对高质量室内空气品质的需要,开发一种减轻室内空气污染的技术是十分必要的。光催化技术因其反应温度低、适用范围广、净化效率高、无二次污染等优点,在气体污染物处理方面具有天然优势。然而,传统的TiO2光催化技术受限于量子效率低、光催化剂易失活、净化效率低等问题,需要进一步对光催化技术进行研究与完善。臭氧协同光催化技术是新型的组合式技术,不仅优化了原有单一处理技术的缺陷,而且净化效率也大大增强。尽管一些学者已经有过臭氧协同光催化技术在气相上的降解研究,但由于使用的是微型或小型反应装置,且处理的污染物种类过于单一,无法还原真实的室内应用效果。此外,大流量、大风速、低污染浓度(室内水平)等产生的影响,都应该在全尺寸反应器中考虑。为此,本文将光催化技术与臭氧氧化技术结合,在自制的大型光催化反应系统中,研究臭氧协同光催化技术对室内空气污染物的净化效果。首先,本文根据室内空气污染物的主要来源:厨房油烟气、卫生间臭气以及装饰材料产生的各种气体污染物,通过查阅文献与实地采样检测结合的方式,选取了其中具有代表性的污染物:硫化氢、氨气、甲醛、甲苯、正戊烷和丙酮来作为目标污染物。其次,利用溶胶凝胶法制备了Fe3+掺杂的TiO2纳米颗粒,通过X射线衍射、扫描电子显微镜和荧光发射光谱手段对Fe-TiO2和商用TiO2(P25)材料进行表征分析。然后,选择多孔不锈钢板作为负载材料,使用聚丙烯酸钠作为粘接剂,将TiO2和Fe-TiO2材料分别负载到多孔不锈钢板上。实验采用自行设计并搭建的光催化反应系统,主要由玻璃小室、通风管道、变频风机、光催化反应段、恒温加湿器、温湿度传感器和风速仪组成。表征结果显示,对于溶胶凝胶法制备得到的Fe-TiO2纳米颗粒,Fe3+已全部进入到TiO2内部,相比TiO2,Fe-TiO2颗粒的晶体尺寸较小,团聚程度较低,同时拥有更高的电荷分离效率,光催化活性更高。通过实验研究对比了TiO2/UV、Fe-TiO2/UV、O3/TiO2/UV、O3/Fe-TiO2/UV四种净化技术对室内气体污染物的净化效果。结果显示,四种净化技术的净化效率为:O3/FeTiO2/UV>O3/TiO2/UV>Fe-TiO2/UV>TiO2/UV。研究发现,相比TiO2,Fe-TiO2具有更高光催化活性,Fe-TiO2/UV净化技术的气体污染物平均净化效率比TiO2/UV净化技术提高了6.1%,O3/Fe-TiO2/UV净化技术的气体污染物平均净化效率比O3/TiO2/UV净化技术提高了7.6%。此外,臭氧的加入显著提高了气体污染物的净化效率,O3/TiO2/UV净化技术的气体污染物平均净化效率比TiO2/UV净化技术提高了31.2%,O3/FeTiO2/UV净化技术的气体污染物平均净化效率比Fe-TiO2/UV净化技术提高了32.7%。此外,还通过实验研究了不同工况下O3/Fe-TiO2/UV净化技术对气体污染物的净化效果,考察了不同气体流速、不同污染物初始浓度、不同相对湿度、不同光强和不同臭氧浓度对净化效率的影响。结果显示,6种气体污染物的净化效率随气体流速的增大而减小,在0.2~1m/s范围内,减小幅度不大,从1m/s增大至2m/s时,气体污染物的平均净化效率降低了15.2%,减小幅度较大,综合考虑气体流速在1m/s较为合适。6种气体污染物的净化效率随污染物初始浓度的增大而减小,由于光催化剂表面的活性位点数量有限,较高的污染物浓度会降低反应装置的处理效果。相对湿度对净化效率的影响是双向的,随着相对湿度的增大(从40~70%),一些气体的净化效率持续下降,而部分气体的净化效率先升高后下降。6种气体污染物的净化效率随光强的增大而逐渐增大,使用多根紫外灯管对比单根紫外灯管,光强翻倍但净化效率提升幅度不显著。6种气体污染物的净化效率随臭氧浓度的增大而逐渐增大,臭氧浓度从5ppm增大到25ppm时,气体污染物的平均净化效率增大了19.4%,而当臭氧浓度从25ppm增大到60ppm时,气体污染物的平均净化效率仅增大了8%,综合考虑系统中臭氧浓度不超过25ppm较为合适。
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