海泡石负载Fe3+/Mn2+非均相类Fenton试剂法及降解特性

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本文将Fe3+/Mn2+负载到海泡石上,制备一种非均相类Fenton催化剂,用该催化剂处理溴氨酸水溶液,取得了较好的效果。从催化剂的制备方法选择、载体选择、制备条件、表征等方面进行了系统研究,同时将该催化剂应用于溴氨酸水溶液的降解研究,考察了海泡石负载Fe3+/Mn2+非均相类Fenton试剂法的降解特性。主要研究内容如下:(1)利用柠檬酸可以和金属离子在络合反应中形成螯合物,加强活性组分分散性和催化剂稳定性的特性,以溶胶-凝胶法为制备方法,海泡石为载体制备出具有较高催化活性的非均相类Fenton催化剂。通过单因素实验,确定海泡石负载Fe3+/Mn2+非均相类Fenton催化剂制备的最佳实验条件为:Fe3+、Mn2+和柠檬酸的摩尔比例为2:1:3,Fe3+和Mn2+摩尔浓度分别为0.050 mol/L和0.025 mol/L,前驱体pH值为8.0,450℃下焙烧3 h。将该催化剂应用于对30 mg/L溴氨酸水溶液的降解,30 min的色度去除率可达98.00 %以上。通过XRD谱图和SEM图可知,Fe和Mn分别以γ-Fe2O3和MnO形式存在于海泡石表面。(2)通过考察反应过程中活性组分的溶出率、催化剂的重复使用情况和无机阴离子对催化活性的影响,结果表明,该催化剂具有良好的稳定性。对30 mg/L溴氨酸水溶液色度的去除率大于单独Fe3+或Mn2+催化剂的色度去除率加和,说明Fe3+和Mn2+存在协同效应。(3)通过单因素实验,考察海泡石负载Fe3+/Mn2+非均相类Fenton试剂法的降解特性,最佳反应条件为:催化剂投加量为2.0 g/L,H2O2投加量为1.00 mL/L,反应时间为10 min,30 mg/L溴氨酸的色度去除率可达到98.37 %,反应速率较快。在pH值为3.011.0范围内,均可取得良好的降解效果,拓宽了pH适用范围。对三种不同染料进行降解实验,均可获得较高的色度去除率,说明该方法应用于不同染料的降解具有一定广谱性。(4)以反应时间对非均相类Fenton体系的降解效果影响进行动力学分析,推断溴氨酸水溶液的降解符合表观一级动力学反应规律,建立了浓度与反应时间的动力学方程。
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