【摘 要】
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小分子气体CO广泛存在于焦炉煤气、电石炉尾气、烟气尾气、合成氨气体等过程中,CO作为污染气体不仅污染环境还会威胁人类的生命安全。消除CO可以采用催化转化的手段,因为CO不仅是一种污染气体,也是一种可以利用的资源,催化转化技术是解决这个污染问题的有效方式之一。目前,通过对CO的催化转化实现CO的消除已经得到了很大程度的推广,并且将CO作为原料气利用也有很大的实际意义。本文研究了CO甲烷化加氢低温催化
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小分子气体CO广泛存在于焦炉煤气、电石炉尾气、烟气尾气、合成氨气体等过程中,CO作为污染气体不仅污染环境还会威胁人类的生命安全。消除CO可以采用催化转化的手段,因为CO不仅是一种污染气体,也是一种可以利用的资源,催化转化技术是解决这个污染问题的有效方式之一。目前,通过对CO的催化转化实现CO的消除已经得到了很大程度的推广,并且将CO作为原料气利用也有很大的实际意义。本文研究了CO甲烷化加氢低温催化剂,实现了低温条件下去除CO和资源化利用。同时,探索了CO选择性催化还原(SCR)催化剂,实现了低温条件下同时去除CO和NOx。主要工作内容如下:(1)Ni基催化剂在CO加氢反应中的低温活性研究通过双滴定共沉淀法制备一种Ce元素掺杂的Ni基催化剂前驱体,再通过H2高温还原预处理的方式制得Ni-Ce双金属催化剂,将催化剂应用于CO甲烷化反应。其中Ce物种主要以CeO2的形式存在于催化剂中,通过改变催化剂的比表面积和孔容增加了单质Ni物种的活性位点,从而增加了催化剂的低温性能。且经过H2还原预处理后得到的催化剂中含有大量的单质Ni,CeO2的存在减轻了单质Ni的团聚和烧结,增大了催化剂和反应气体之间的接触面积,避免瞬时强放热使得催化剂出现的积碳现象,大幅度的提升了催化性能,在200℃就达到了100%的CO转化率和85%的CH4选择性。(2)CeNiOx催化剂在CO-SCR反应中的低温活性研究通过双滴定共沉淀法制备了Ni掺杂的Ce基催化剂,得到了一种CeNiOx双金属复合催化剂,用于CO-SCR反应。主要是探索Ni的掺杂量对于催化剂催化性能的影响,研究结果显示,Ni的掺杂有助于Ce基催化剂性能的提升,主要归因于Ni和Ce两者之间的协同作用。Ni的添加有利于生成更多的Ce3+物种,催化剂中更多Ce3+占比有利于增加表面氧空位的数量,从而促进低温下SCR反应中活性物或中间物种在催化剂上的的吸附,使得催化剂的催化性能得到提升,能够在300℃时达到100%的NO转化率和99%的CO转化率,基本完成CO和NO的协同去除。
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