【摘 要】
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二氧化碳基聚碳酸酯是通过环氧化物和二氧化碳共聚得到的一种绿色高分子材料。二氧化碳基聚碳酸酯以丰富、无毒、廉价的CO2为生产原料,既实现了 CO2的“废物利用”,又有利于减少高分子工业对化石资源的依赖,同时,大多数CO2基聚碳酸酯都具有可生物降解能力,避免了白色污染问题。可以说,CO2基聚碳酸酯在合成、使用和降解的全生命周期中都体现了绿色化学的理念。在“碳中和、碳达峰”的大背景下,CO2基聚碳酸酯也
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二氧化碳基聚碳酸酯是通过环氧化物和二氧化碳共聚得到的一种绿色高分子材料。二氧化碳基聚碳酸酯以丰富、无毒、廉价的CO2为生产原料,既实现了 CO2的“废物利用”,又有利于减少高分子工业对化石资源的依赖,同时,大多数CO2基聚碳酸酯都具有可生物降解能力,避免了白色污染问题。可以说,CO2基聚碳酸酯在合成、使用和降解的全生命周期中都体现了绿色化学的理念。在“碳中和、碳达峰”的大背景下,CO2基聚碳酸酯也将迎来更广阔的发展机遇。更多的机遇也意味着更多的挑战。CO2基聚碳酸酯的不断发展也对其功能和性能提出了更丰富的要求。功能化作为拓展材料功能、提高材料性能的有力手段,是高分子材料领域重要的发展趋势。本文以CO2基聚碳酸酯的可控合成为基础,以特定位点功能化和改性为手段,对三种功能化聚碳酸酯的合成方法、功能性能、构效关系进行了研究。主要研究内容如下:1.温度响应型聚合物作为典型的刺激响应材料,在药物递送、组织工程、基因治疗等方面有良好的应用潜力。但是,合成一种兼具生物降解性和荧光“自报告”功能的温度响应型聚合物仍是一项具有挑战性的工作。为了解决这一问题,我们基于“不死聚合”机理,以单羟基四苯乙烯（TPE-OH）为起始剂,通过CO2和低聚乙二醇单甲醚官能化环氧化合物的开环共聚合成了具有荧光功能的可生物降解温度响应型CO2基聚碳酸酯。TPE-OH作为链转移剂表现出对分子量良好的控制能力（6.0～17.0 kgmol-1）,同时赋予了聚合物聚集诱导发光特性。通过变温荧光光谱研究,确定了聚碳酸酯的最低临界共溶温度,并监测了热致相转变过程中的细节。进一步研究表明,温度控制下聚合物TPE端基的聚集和解离是荧光强度变化的主要原因。该研究实现CO2基聚碳酸酯温度响应行为的可视化,拓宽了其在智能材料领域的应用范围。2.醛基封端聚合物是一种独特的特定位点功能化聚合物,醛基的高反应活性使聚合物能与多种化学物质发生偶联,在药物递送、疾病诊断、表面修饰等领域具有广阔的应用前景。但是,目前有关研究主要集中于聚烯烃,其不可生物降解的特性可能阻碍其进一步应用。基于这个问题,我们提出了一种醛基封端CO2基聚碳酸酯的合成方法。该方法以对醛基苯甲酸为起始剂引发环氧丙烷和CO2的共聚,得到了结构明确的聚碳酸酯,其数均分子量在3.7～19.0 kg mol-1范围内可调,且具有窄分子量分布（D～1.1）。聚合物端醛基的高反应活性为其提供了多种多样的后修饰策略,衍生出性质各异的特定位点功能化聚合物,包括调节亲水性、改变热性能、聚集诱导发光和氨基酸缔合等。该研究表明醛基封端的CO2基聚碳酸酯有潜力作为一种绿色“平台”参与构建多种功能化聚合物。3.热固性聚合物具有体型交联结构,因此拥有良好的力学性能、热稳定性性和耐溶剂性,但是交联结构也阻碍了材料的回收利用和重复加工。通过环氧化聚合物和羧基化聚合物的交联固化,制备了具有动态共价键的可逆交联CO2基聚碳酸酯。交联聚碳酸酯具有良好的耐溶剂性,同时可通过热压进行重复加工。交联提升了聚合物的韧性,使断裂伸长率从6.4%大幅提升至51%。1,5,7-三氮杂二环[4.4.0]癸-5-烯（TBD）可促进交联基团的酯交换反应,从而提升交联聚合物的加工能力,但是过量的TBD也会加速聚合物的降解,从而影响其热稳定性。
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