【摘 要】
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太阳能作为地球上覆盖面积最广且取之不尽的清洁能源,在整个可再生能源体系中有巨大的潜力。光催化制氢技术利用半导体催化剂将光能以化学能的形式存储到氢气中,能克服光电转
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太阳能作为地球上覆盖面积最广且取之不尽的清洁能源,在整个可再生能源体系中有巨大的潜力。光催化制氢技术利用半导体催化剂将光能以化学能的形式存储到氢气中,能克服光电转换法所存在的电能损耗较高和存储时间较短的问题。通过对半导体材料进行设计和改性,可开发出能充分利用太阳光的高效光催化剂。本文主要以金属硫化物纳米材料(镉、锌的硫化物)的控制合成为研究重点,并通过调节其形貌组成、引入低成本助催化剂来提高其光催化反应活性。本文第二章分别以AgBr和AgCl为模板,采用两步离子交换法制备了两种特殊形貌的CdS 空心颗粒。比较得出,粒子尺寸较小的空心六角片状的CdS(P-CdS)具有更高的催化活性,产氢速率为0.332 mmol·gcat-1·h-1。在此基础上,通过原位沉积金属铂(Pt)纳米颗粒对空心结构的CdS进行改性以提高其光催化活性,以此得到的P-CdS/Pt复合催化剂,平均产氢速率达3.75 mmol·gcat-1·h-1,并且连续光照16天后仍有稳定的光催化活性。贵金属助催化剂由于成本高、储量少不能得到大规模应用,因此需要开发成本低、效率高的非贵金属助催化材料。本文第三章选用层状MoS2和成本较低的Ni(Co)S纳米颗粒作为助催化剂代替贵金属Pt负载到多臂CdS纳米棒上。光催化性能研究证实MoS2/Ni(Co)S能与多臂CdS纳米棒形成有效的接触界面,提高电荷传输效率,进而改善光催化性能。相比Pt纳米颗粒,CdS负载MoS2/Ni(Co)S后具有更佳的光催化产氢活性,产氢速率为 9.187 mmol·gcat-1·h-1。研究发现ZnCdS固溶体比CdS的光催化活性更高,本论文第四章则以ZnCdS纳米棒为主催化剂,二维MoS2/NiS为助催化剂进一步提高光催化效率。有别于第三章所采用的分步水热负载的方法,本章首先采用一锅法同时得到ZnCdS/MoS2一维/二维复合物,再水热结晶负载NiS纳米颗粒最终得到ZnCdS/MoS2/NiS复合催化剂。利用二维MoS2材料和一维ZnCdS纳米棒结构的优异特性,可有效提高电荷利用效率。并且MoS2/NiS在光催化还原水制备氢气过程中起协同催化的作用,这种体系的光催化产氢速率可达41.29 mmol·gcat-1·h-1,并且具有良好的循环稳定性能。
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