【摘 要】
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锂离子电池石墨负极材料凭借其电压平台低、循环稳定性好、价格低廉、来源广泛、无毒无害等优点,成为了目前主流的负极材料,但其倍率性能却越来越难以满足当前的快充市场需求。为此,本文分别采用硬碳包覆、氧化铝/硬碳双层包覆的方法对人造石墨进行改进,制备高倍率石墨负极材料。探究了升温速率、保温时间、热处理温度和包覆比例对改性石墨的影响,详细分析了硬碳包覆石墨（AG@HC）和氧化铝/硬碳双层包覆石墨（AG@HC
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锂离子电池石墨负极材料凭借其电压平台低、循环稳定性好、价格低廉、来源广泛、无毒无害等优点,成为了目前主流的负极材料,但其倍率性能却越来越难以满足当前的快充市场需求。为此,本文分别采用硬碳包覆、氧化铝/硬碳双层包覆的方法对人造石墨进行改进,制备高倍率石墨负极材料。探究了升温速率、保温时间、热处理温度和包覆比例对改性石墨的影响,详细分析了硬碳包覆石墨（AG@HC）和氧化铝/硬碳双层包覆石墨（AG@HC@Al2O3）负极材料的形貌结构和电化学性能。本文的主要研究内容与结论如下:（1）采用酚醛树脂为碳源,通过液相包覆和高温热解的方法,对人造石墨进行硬碳包覆,成功制备了AG@HC负极材料。研究结果表明,硬碳包覆能够显著增大材料的无序度和比表面积,从而有效提高石墨负极材料的倍率性能。当石墨与酚醛树脂的比例为1:0.1,且控制升温速率、热处理温度和保温时间分别为2℃min-1、800℃和3 h时,所制备的AG@HC负极材料具有较优的电化学性能,它在0.2 C、0.5 C、1 C、2 C、3 C和5 C倍率下的放电比容量分别为353.2mAh g-1、328.6 mAh g-1、285.4 mAh g-1、218.4 mAh g-1、128.7 mAh g-1和58.9mAh g-1,其中1 C倍率下对应的可逆比容量较石墨原料提高了54.1 mAh g-1。AG@HC在1 C电流密度下循环150圈后的可逆比容量为186.5 mAh g-1,较石墨原料提高47.1 mAh g-1。（2）在AG@HC的基础上,进而以九水合硝酸铝为包覆源,通过热反应在AG@HC颗粒表面获得氧化铝包覆层,成功制备了AG@HC@Al2O3负极材料。研究结果表明,氧化铝包覆层能够充当人工SEI膜并减小比表面积,弥补硬碳包覆带来的首次库伦效率损失,并能够改善材料表面状态,进一步提高材料的倍率性能。控制氧化铝包覆比例为3%时,材料的首次库伦效率较AG@HC提高了2.9%,且倍率性能优异。这种AG@HC@Al2O3负极材料在0.2 C、0.5 C、1 C、2 C、3 C和5 C倍率下的放电比容量分别为349.4 mAh g-1、336.9 mAh g-1、318.5mAh g-1、259.8 mAh g-1、114.2 mAh g-1和69.2 mAh g-1,其中1 C倍率下对应的可逆比容量较石墨原料提高了87.2 mAh g-1。AG@HC@Al2O3在1 C电流密度下循环150圈后,仍然能够维持281.3 mAh g-1的可逆比容量,较石墨原料提高了141.9 mAh g-1,对应的容量保持率高达94.4%。
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