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碳氮化硅(SiCN)材料具有超高硬度、低热膨胀系数、抗氧化、耐腐蚀等优异性能，有望应用于航空、航天和石化等领域的极端环境中。但目前制备SiCN材料的主要方法是聚合物前驱体裂解法和气相沉积法，工艺复杂且成本高。本论文选用廉价易获取的硅源和碳源材料，经过高温碳氮化合成了晶态SiCN。借助XRD、XPS、FTIR、TEM和SEM等检测方法，研究合成产物的物相组成、化学键组成和显微结构，主要探讨原料种类、氮化温度和原料中硅碳比对合成SiCN的影响，分析SiCN的形成机理及其影响因素，探索制备SiCN材料的优化工艺。 (1)金属硅粉与淀粉经碳氮化后能生成晶态SiCN，其成型工艺对SiCN的合成影响不大;催化剂的加入促进了Si与C的反应从而抑制了氮化过程，对SiCN的合成不利;淀粉的热解过程中SiCN的生成中起到了重要作用。 (2)以金属硅粉和玉米淀粉为原料，压制成型后经不同温度碳氮化。当碳氮化温度为1350℃时，硅与玉米淀粉热解后残存的非晶碳开始反应生成β-SiC。碳氮化产物由SiC、未反应的Si及非晶碳组成。当温度达到1450℃时，产物中出现Si3N4和六方结构的SiCN。当温度继续升至1550℃时，SiCN含量增加，具有六方和立方结构。当温度升至1650℃，SiCN晶体为六方结构。SiCN晶体的形成基于碳化和氮化的协同作用，其结构和成分随着合成温度而变化。立方SiCN可能是纳米β-SiC在氮气气氛中一定温度下通过N原子取代SiC中的C原子生成，而六方SiCN的形成与由氮气、熔融硅和非晶碳构成的气-液-固模式有关。达到一定温度时，立方SiCN向六方结构转变。 (3)以金属硅粉和玉米淀粉配制不同硅碳比的混合原料，压制成型试样在1550℃氮化，产物均由SiC、Si3N4、SiCN及未反应的Si和非晶碳构成。随着C含量增加，Si3N4与无定形碳发生反应，向SiCN转变的同时释放N2，故硅碳比为1∶1和1∶1.5样品中SiCN的含量更高。硅碳比为1∶2和1∶3样品中C元素含量过高，产物中SiCN含量低。综上，合成SiCN时，硅碳比控制在1∶1-1∶1.5更合适。