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当前天然气资源的短缺,严重威胁到国家燃气能源安全,为此,国家大力开发以煤层气为主的非常规天然气。另一方面,温室效应的不断加剧,使得碳捕集技术成为当前的研究热点。如何经济高效得实现CO2捕集和煤层气中CH4的浓缩利用成为气体分离领域的一大挑战。因此,研制新型高吸附容量和高分离系数的多孔吸附剂实现CH4、CO2和N2气体的有效分离,对于改善我国能源结构、减少资源浪费、缓解环境污染和发展低碳经济具有重要意义。本文以石墨粉为含碳前驱体,采用KOH化学活化工艺制备新型多孔碳质吸附剂—多孔石墨烯(GPM)。通过单因素实验确定最佳活化工艺条件为:活化剂浸渍浓度为9 M,活化温度为1073 K,制备的多孔石墨烯(GPM-9)的比表面积高达2465.76 m2/g,总孔容为1.53 cm3/g,平均孔径为3.20 nm。相同压力下,GPM气体吸附量随温度的升高而降低。对吸附量数据模型拟合后发现:Freundlich模型更为适合描述CO2及N2在GPM上的吸附行为;Langmuir模型更为适合描述CH4在GPM上的吸附行为。GPM的CH4饱和吸附量为11.45 mmol/g,CO2饱和吸附量为33.14 mmol/g。在298 K和303 K下,GPM对CH4/N2的分离系数分别为2.86和2.77;对CO2/N2的分离系数分别为了 5.53和5.16。采用生物质活性炭(CAC)以及煤基活性炭(MAC)为原料分别与氧化石墨烯(GO)进行复合,制备石墨烯基复合多孔碳材料(GCPC)。通过单因素实验发现当GO与CAC配比为1:50、碱碳比为4:1时,可制备比表面积高达3140.61 m2/g的复合多孔碳材料(CAC-50),其CH4/N2分离系数为2.83。GO与MAC的最佳配比为1:200、最佳碱碳比为5:1,制备了复合多孔碳材料(MAC-200)比表面积达到2695.22 m2/g,其CH4/N2分离系数为2.72。CAC-50和MAC-200的穿透时间比CAC和MAC分别延迟了 200%和70.8%。通过有机试剂浸渍改性、低温等离子体改性以及GO辅助改性三种方法对GCPC表面进行官能团的修饰。结果表明:有机试剂改性后GCPC表面引入相应的有机官能团;低温等离子辐照改性明显改变GCPC表面含氧官能团及含氮官能团的种类及强度。有机试剂对于GCPC的孔道结构调节起到了一定作用;亲烃有机试剂改性后GCPC的分离系数提高,其中正二十四烷浸渍改性的多孔碳(MAC200-C24)分离系数最高达3.06。N2气氛下低温等离子辐照改性制备的多孔碳(MAC200-DN2)的分离系数优于O2气氛下辐照改性的多孔碳(MAC200-DO2)。本文对石墨资源及低浓度煤层气高效利用提供新思路,为多孔碳高效制备及孔道调变和表面改性提出一些新方法,也为碳材料气体吸附分离提供了基础数据。