作为合成硝酸、尿素、三聚氰胺等大宗化学品的主要原料,NH3在农业、炸药、医药等领域的地位一直不容小觑。然而工业上主要采用Haber-Bosch工艺合成氨,能耗高,CO2排放大。以N2和H2O为原料,自然环境下电催化合成氨被认为是一种最具潜力的替代技术,其核心是探索高效、低廉和易制备的电催化氮还原（NRR）催化剂。过渡金属硫化物储量丰富、晶相多变、形貌可控、缺陷可调,是替代贵金属催化剂的理想选择。聚合离子液体结合离子液体和聚合物的优势,是一类优秀的改性剂。本文采用聚合离子液体为连接剂,通过界面工程和缺陷工程将双金属硫化物异质结与聚吡咯/氧化石墨烯（PPy/GO）进行复合,并对所得的电催化剂的NRR过程以及失活机制进行系统研究。具体内容如下:我们首先采用聚1-乙烯基-3-丙烷磺酸基咪唑盐（PVIPS）作为Mo S2和Sn S2的诱导剂以及Mo S2-Sn S2异质结与PPy/GO之间的连接剂,合成了Mo S2-Sn S2/PVIPS/PPy/GO复合纳米片。半导体性的Sn S2会限制表面电子的可及性,进而抑制1T’-Mo S2的HER过程,而金属性的1T’-Mo S2通过形成Mo-Sn-Sn活性位点提高了Sn S2的NRR电化学活性。然而,长时间NRR电催化之后,部分1T’-Mo S2和Sn S2与N2发生电化学反应不可逆地相变为Mo2N和SnxNz,此外,电化学体系中电源的还原作用还使得部分Sn S2不可逆地演变为Sn S。其次,我们在相同条件下,将Fe S2-Sn S2异质结负载在不同聚合物修饰的PPy/GO表面合成了一系列电催化剂,其中以聚1-乙烯基-3-丙烷磺酸基咪唑盐（PVEIB）为诱导剂合成的Fe S2-Sn S2/PVEIB/PPy/GO表现出的NRR活性最佳。在PVEIB的空间电荷效应和立体位阻效应作用之下,由晶格间距不匹配产生的应力效应明显增强,使得Fe S2-Sn S2异质结产生丰富的平面缺陷,氮活化能力明显增强。然而,Fe S2-Sn S2/PVEIB/PPy/GO的NRR稳定性和耐久性不理想。在NRR过程中,Fe2+催化Sn4+逐渐转化为Sn~0,进而导致部分六方向的Sn S2不可逆地转化为四方向的Sn单质,同时暴露的Fe2+和Sn~0活性位点可能逐渐被含氮中间体占据,最终导致催化剂失活。