【摘 要】
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硅由于超高的理论比容量（约4200 mAh g-1）和储量一直被认为是最有希望代替石墨材料的锂离子电池负极材料之一。然而,硅在循环过程中较大的体积膨胀（约400%）和较差的导电性阻碍了其在锂离子电池领域的应用。为了解决这两个问题,本文通过引入碳,并将碳与硅进行复合制备Si/C复合材料来增加材料的导电性,同时,为了缓解硅的体积效应,本文设计了两种Si/C复合材料的结构:一是具有“蛋黄蛋壳”结构的蛋堆
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硅由于超高的理论比容量（约4200 mAh g-1）和储量一直被认为是最有希望代替石墨材料的锂离子电池负极材料之一。然而,硅在循环过程中较大的体积膨胀（约400%）和较差的导电性阻碍了其在锂离子电池领域的应用。为了解决这两个问题,本文通过引入碳,并将碳与硅进行复合制备Si/C复合材料来增加材料的导电性,同时,为了缓解硅的体积效应,本文设计了两种Si/C复合材料的结构:一是具有“蛋黄蛋壳”结构的蛋堆叠状的Si/C复合材料;二是具有核-壳结构的Si/C复合材料。得到的结果如下:（1）以纳米硅为原料,二氧化硅为牺牲层,聚多巴胺和酚醛树脂碳化后为内外碳壳层,设计和制造了一种新颖的鸡蛋堆叠结构的Si/C复合材料。研究发现,蛋堆叠状Si/C复合阳极（ES）将每个“蛋黄蛋壳”颗粒包封在具有丰富通道的3D碳网络框架中,允许电解质自由进入材料,提高了材料的循环性能。将其作为阳极材料组装半电池具有较高的放电比容量和良好的倍率性能,即ES 阳极在电流密度为0.5 Ag-1下经过300次循环后仍可提供2175 mAh g-1的高可逆放电容量,且在任一电流密度下容量的下降仅仅为2-7%。（2）以纳米硅为原材料,经表面亲水处理,再接枝乙烯基、碳化后,形成了具有核-壳结构的硅氧碳包覆硅的负极材料（Si@SiOxCy）。在循环过程中,硅氧碳层不仅能够对硅的体积膨胀和收缩起到支撑作用,防止硅的破碎和粉化,而且能够提高硅基阳极材料的导电性,减少Li+和电子的传输阻力。其作为阳极材料时,展现出良好的电化学性能。Si@SiOxCy阳极材料在电流密度为0.5 A g-1下经过119次循环后仍保持1169 mAh g-1的可逆放电容量,且有91.36%的容量保留,在2 A g-1高电流密度下循环150圈后有661.8 mAh g-1的容量保留。
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