【摘 要】
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被动采样作为一种从环境中提取分析物的新方法,是基于聚合物对水、沉积物、土壤和空气等环境介质中污染物的吸附或吸收来评价分析物自由溶解态浓度的新技术。该方法与传统采样方法相比能够实现较低的检测限,同时可以测得生物可利用浓度和时间平均浓度。本研究主要目的为对四种聚合物薄膜作为水中低、中等疏水性污染物被动采样材料的适用性进行评估,主要研究内容包括:（1）乙烯-醋酸乙烯共聚物（EVA）、聚乙烯（PE）、聚甲
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被动采样作为一种从环境中提取分析物的新方法,是基于聚合物对水、沉积物、土壤和空气等环境介质中污染物的吸附或吸收来评价分析物自由溶解态浓度的新技术。该方法与传统采样方法相比能够实现较低的检测限,同时可以测得生物可利用浓度和时间平均浓度。本研究主要目的为对四种聚合物薄膜作为水中低、中等疏水性污染物被动采样材料的适用性进行评估,主要研究内容包括:（1）乙烯-醋酸乙烯共聚物（EVA）、聚乙烯（PE）、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）、聚二甲基硅氧烷（PDMS）等聚合物薄膜前处理方法的确定与优化。通过比较薄膜清洗前后质量差选择合适的前处理清洗溶剂及清洗时间,以下为优选的前处理方法:1)EVA（厚度,100μm）薄膜在乙腈中超声清洗15分钟并重复两次;2)PE（厚度,25μm）薄膜分别在二氯甲烷、甲醇中超声清洗15分钟并重复两次;3)PMMA（厚度,75μm）薄膜在正己烷中超声清洗15分钟,然后在乙醚中溶胀30分钟;4)PDMS（厚度,100μm）薄膜在乙腈和水的混合溶剂（1:1,v/v）中超声清洗15分钟并重复两次。溶剂清洗完后,所有薄膜再用去离子水清洗、风干。随后,薄膜可用于实验室校准实验和被动采样器的制备。（2）以水体中有机磷阻燃剂（OPFRs）、咔唑和卤代咔唑为目标污染物,对四种聚合物薄膜材料的校准。通过14天的时间系列实验,得到膜中污染物浓度-时间曲线。通过一级动力学模型拟合,计算得到目标污染物在聚合物薄膜-水之间的分配系数（Kpw）、吸收速率常数（k1）、消除速率常数（k2）和采样率（Rs）等参数。四种聚合物薄膜对六种有机磷阻燃剂污染物的校准结果如下:EVA,log Kpw=2.93–3.39;PE,log Kpw=3.26–4.01;PMMA,log Kpw=3.25–3.49;PDMS,log Kpw=2.66–3.48。在上述研究基础上,进一步扩展到以咔唑及卤代咔唑为目标化合物。四种聚合物薄膜对七种咔唑及卤代咔唑污染物的校准结果如下:EVA,log Kpw=2.51–3.29;PE,log Kpw=2.40–3.64;PMMA,log Kpw=2.60–3.46;PDMS,log Kpw=2.39–3.36。（3）应用被动采样法对曲阜小沂河水体中目标污染物自由溶解态浓度的测定。将四种薄膜采样器置于曲阜小沂河段五个采样点（一个上游背景采样点,两个市区中心采样点,一个污水处理厂排水口采样点,一个下游采样点）,被动采样14天。在五个采样点,有机磷阻燃剂污染物的检出率为100%,总浓度范围为177.45–438.53 ng/L。咔唑及卤代咔唑污染物的检出率为61.7%,污染物的总浓度范围是13.33–153.41 ng/L。有机磷阻燃剂和咔唑类化合物呈现出相似的趋势,即下游各采样点的测定值相近且都高于上游背景采样点的测定值。本研究首次以四种聚合物薄膜作为被动采样材料,建立了针对有机磷阻燃剂、咔唑及卤代咔唑等污染物的被动采样分析方法。本研究所建立的方法可以直接应用于目标污染物的环境监测、环境毒理研究和风险评价,对其它污染物被动采样技术的研发具有一定指导意义。
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