介质阻挡放电技术降解糖皮质激素及其优化

来源 :东华大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhanglq
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
天然及人工合成肾上腺糖皮质激素( Glucocorticoids, GCs )自2007年首次在城市污水处理厂及地表水中被检出以来,其水环境污染问题引起了国际环境领域研究的广泛关注。研究表明,环境浓度水平之下(ng/L级)的糖皮质激素进入水体中也会对生态系统和人类健康产生潜在危害,如导致水生生物的免疫系统和生殖发育等受到干扰和抑制。而目前糖皮质激素对环境中生物体的危害及生态风险研究方面尚处于起步阶段,其环境行为研究仍非常欠缺。介质阻挡放电技术(Dielectric Barrier Discharge,DBD)因其操作简便、处理面积大以及不使用其他化学药剂而被认为是一种有效且环保的新型高级氧化技术,可通过放电过程中产生的活性粒子氧化作用、紫外光解作用及微波辐射作用等多种协同作用快速高效的去除水中污染物。
  基于以上研究背景,本实验选取氟轻松(Fluocinolone acetonide, FA )、曲安奈德( Triamcinolone acetonide , TA )和丙酸氯倍他索(Clobetasol propionate,CP)三种糖皮质激素为目标污染物,主要研究DBD对FA、TA和CP的降解效果及其影响因素,并进一步分析了DBD降解FA、TA和CP的作用机制及其降解途径,在此基础上联用过氧化钙技术(CaO2)以优化实验。主要研究内容及结果如下:
  (1)通过对DBD降解FA、TA和CP的操作因素的实验研究,明确了DBD放电功率和溶液初始pH对目标污染物的降解效果。结果表明FA、TA和CP的去除率在一定范围随着放电功率的增加而升高,当放电功率达58.2W时,FA、TA和CP的去除率均可以达到80%以上。不同溶液初始pH对FA、TA和CP的降解效果影响不同,CP的pH适用范围最广(pH为3.3~8.0),酸性和碱性均可明显抑制FA的降解效果,总体上来说,溶液pH为中性时,FA、TA和CP的去除率最高。
  (2)考察了不同阴阳离子有机物以及实际水体基质对DBD降解FA、TA和CP效果的影响。结果表明SO42-和HCO3-对FA和TA的去除均有明显的抑制作用,且对FA的抑制作用远远高于TA,Br-和Cl-则对CP的去除有一定的促进作用;Mn2+和Ni2+对FA、TA和CP基本都有促进作用,Co2+对FA、TA和CP的促进作用随着浓度的升高而增强,而Fe2+的促进作用随着浓度的升高而降低,最后可能呈现为抑制作用;不同浓度下腐殖酸和草酸对FA和TA均有一定的抑制作用,而对CP则有一定的促进作用;地表水、自来水、矿泉水和二沉池出水等不同实际水体基质对FA、TA和CP的降解效果影响不同,表现为在地表水中去除率较高而在二沉池出水中较低,但总体上去除率差距不大,DBD技术适用于大多数水体基质。
  (3)通过发射光谱扫描、自由基捕获以及不同气体气氛等实验研究,明确了DBD对FA、TA和CP降解机理及其主要作用活性粒子。羟基自由基(?OH)、电子(e-)、臭氧(O3)、紫外(UV)和过氧化氢(H2O2)均对FA、TA和CP有一定的降解效果,其中?OH占主导作用。
  (4)通过超高效液相色谱飞行时间质谱联用仪(UHPLC-QTOF)对DBD降解 FA、TA和CP的中间产物及其浓度变化进行了检测,鉴定出8种FA降解产物,7种TA降解产物和8种CP降解产物并进一步对其结构变化和降解路径进行了分析,结果表明FA、TA和CP降解主要反应包括羟基取代卤素原子、羟基氧化成酮酸、酮酸脱羧、加入?OH或其他ROS、分子内环化以及酯的水解。
  (5)通过对DBD/CaO2联用技术操作及影响因素的分析,表明了在一定量CaO2投加量条件下,DBD/CaO2联用技术对FA、TA和CP的去除效果优于单独DBD技术,CaO2可以促进DBD放电过程中?OH的产生。同时不同水基质条件下,DBD/CaO2对FA、TA和CP去除率影响不大(去除率变化FA<14%,TA<23%,CP<11%),表明DBD/CaO2联用技术也可适用于大多数水体基质。
其他文献
金纳米材料由于具有独特的物理化学性质和优异的催化性能,成为了近年来的研究热点。然而,由于其尺寸微小,不仅易发生团聚,也导致后续的分离过程很难实现。研究人员通常将其负载到基底材料上以解决纳米催化剂分离的难题。但这种粉体状的复合催化材料在应用过程中往往受限于反应体系的传质效果。针对上述难题,本课题将纳米金催化剂负载到碳材料表面,并基于碳材料优异的成膜性能,制备了具有高效催化活性的连续流微反应器(催化膜
学位
近年来,随着全球变暖趋势的日益严峻,碳捕获和利用技术(CCU)受到了越来越密切地关注。通过二氧化碳电化学还原技术(CO2RR)制备工业原料和低碳燃料将会成为缓解以上问题的有效策略,同时CO2RR可以由清洁能源驱动,因此该技术可以将人类对化石燃料的依赖转移到碳平衡能量循环中。在CO2RR过程中,C1产物(甲酸和CO)的产生过程具备较低的电子传递数量和相对快速的动力学特征;另一方面,甲酸是非常具有应用
现如今化石能源损耗与环境污染日益加剧,引起的能源告急与温室效应等环境问题使得人们对新能源的开发提升了关注度,因而研发出新型可持续储能装置刻不容缓。在诸多的储能转换装置中,锌-空气电池因其具有高比能量、高安全性、环境友好及价格低廉等优点脱颖而出,成为众多学者研究的对象。然而锌-空气电池中空气电极一侧的发生需经历氧还原 (ORR) 与氧析出 (OER) 反应——缓慢的动力学反应,该反应涉及复杂的四电子
为了解决不可再生化石燃料的快速消耗在全球范围内造成的环境和社会问题,清洁可再生能源的开发和利用备受关注。燃料电池和金属-空气电池由于其低工作温度,高能量密度和高能效,环保性,快速启动和长寿命而引起了许多科学家的兴趣。然而,用于催化氧还原反应(ORR)使用的铂催化剂成本高,自然储备量少,甲醇中毒易于失活,这严重限制了燃料电池和锌-空气电池的商业化大规模可持续发展。碳载过渡金属氮掺杂(M-Nx-C)材
基于硫酸根自由基(SO4-·)的高级氧化技术是去除水中难降解有机污染物的一种新型高级氧化技术,SO4-·以其氧化能力强、应用范围广等优点得到了广泛关注。热活化激活过硫酸盐产生 SO4-·,反应条件温和且简便易操作,能够快速的氧化降解废水中的难降解有机污染物。本文选取头孢氨苄(Cefalexin,CFX)、头孢曲松钠(Ceftriaxone Sodium,CFTS)、头孢拉定(Cefradine,C
学位
目前,抗生素广泛用于人类医疗、农业和畜禽养殖业,极大地促进了人类健康和农业生产。然而,大量的使用使其释放至自然生态系统中,对人类、动物和环境造成潜在的生态毒性威胁。更重要的是,抗生素的使用会导致抗生素耐药性细菌(ARB)和抗生素抗性基因(ARGs)的产生和积累。因此,ARGs被定义为一种新型的污染物。由于使用的抗生素将会通过污水系统进入污水处理厂(WWTPs),并易积累在污水生物处理过程产生的剩余
近年来,抗生素抗性基因(antibiotic resistance genes, ARGs)被视为一种新兴污染物,已成为环境与微生物生态领域的焦点课题,城市污水处理厂是生态环境中ARGs的主要储存库和排放源,含有充足营养物质和ARGs选择性因子(如多种抗生素、重金属等),为 ARGs 水平转移的发生提供了适宜条件,同时也为其提供了集中去除的机会。目前,关于污泥厌氧消化处理过程中ARGs行为特征及控
学位
随着纺织印染行业的发展,大量新型染料和助剂的使用使得印染废水的成分复杂,处理难度不断增大。苯胺、六价铬和锑是纺织印染废水中的典型特征污染物,对人体和环境存在着较大的危害,且该三类物质的去除存在一定的困难,因此寻求能够实现多种物质同时去除的处理工艺具有重要的意义。零价铁类芬顿反应被广泛应用于废水中难降解有机污染物的去除,利用零价铁(ZVI)代替二价铁离子(Fe2+)作为芬顿试剂中的Fe2+的供体,不
磺胺类抗生素(SAs)是一类人工合成的抗菌类药物,因其广谱抗菌性而被频繁用于畜禽养殖业。而被动物摄入体内的抗生素并不能完全被动物吸收利用,约有 25-75%的药物以原药形式经畜禽粪便排出体外,并通过畜禽粪肥还田进入农田土壤环境。抗生素进入农田生态环境后,能够造成农田土壤中的微生物群落结构破坏、诱导抗性基因的产生、随地表径流污染其周边河流、随雨水下迁移至深层土壤甚至可经农作物富集,从而对农田生态系统
土壤是农业生产的基础,其环境质量直接影响农产品质量安全,关乎人类健康和生存。作为各类环境污染物的“汇”,土壤在城市化和工业化的高速发展和推进过程中,受到了人为活动的强烈影响,各种污染物汇集于土壤中,降低了土壤环境质量,尤其是农田土壤重金属,因其污染重、风险高而备受国家和社会的重视与关注。因此,开展农田土壤重金属污染特征分析及生态风险评价研究,掌握农田土壤环境质量状况,可为区域土壤环境管理和决策提供
学位