【摘 要】
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稀土离子丰富的4f能级结构使其具有优异的光学性能,稀土发光材料广泛应用于生物医学诊断与治疗、太阳能电池、照明与显示和辐射探测等领域。X射线光动力学治疗方法（X-ray excited photodynamic therapy,X-PDT）是一种新兴的癌症治疗手段,一经出现就引起广泛的关注。为了能够使低剂量X-PDT应用于临床治疗,必须制备出尺寸适宜,并且具有优良发光性能（如多波段激发,高量子效率,
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稀土离子丰富的4f能级结构使其具有优异的光学性能,稀土发光材料广泛应用于生物医学诊断与治疗、太阳能电池、照明与显示和辐射探测等领域。X射线光动力学治疗方法（X-ray excited photodynamic therapy,X-PDT）是一种新兴的癌症治疗手段,一经出现就引起广泛的关注。为了能够使低剂量X-PDT应用于临床治疗,必须制备出尺寸适宜,并且具有优良发光性能（如多波段激发,高量子效率,稳定性好等）的稀土发光纳米粒子。稀土发光纳米粒子如果具有长余辉性能,在一定程度上能够降低X射线的辐射剂量,有利于其在深层肿瘤的X-PDT应用。因此,制备出具有小尺寸、高发光效率、长余辉性能的稀土掺杂纳米晶尤为重要。此外,稀土掺杂纳米晶在太阳能电池领域也有着广泛的应用。由于钙钛矿太阳能电池对太阳光谱的响应范围较窄,稀土上转换纳米晶（UCNPs）可以作为光谱转换器将近红外光转换为可见光被钙钛矿太阳能电池吸收。但是仅用一种稀土离子掺杂作为敏化剂的上转换纳米晶来吸收近红外光子的能力有限。因此,通过掺杂两种或者多种稀土离子作为敏化剂的纳米晶是拓宽钙钛矿电池的吸收范围,提高其光电流的有效途径。稀土氟化物（NaLnF4）的声子能量低、发光寿命长、发光量子效率高、稳定性好成为最常用的基质材料之一。然而,稀土离子掺杂的氟化物纳米发光材料由于表面存在较多缺陷极易发生非辐射复合,导致其发光效率普遍较低。其中,通过选取合适的离子掺杂,改变晶格的对称性来提高稀土纳米晶的发光性能已成为有效途径之一。本论文基于上述研究背景及不同应用场景需求,主要围绕稀土纳米晶的发光性能提升,X射线激发下稀土纳米晶的长余辉性能及X-PDT应用初步探索,稀土纳米晶在钙钛矿太阳能电池的应用开展了研究。具体研究内容如下:（1）利用Gd3+掺杂有效控制β-NaLuF4:Gd3+/Tb3+稀土纳米晶尺寸,提高稀土纳米晶不同激发条件下的发光性能。采用高温热分解法制备出小尺寸,形貌均一的β-NaLuF4:Gd3+/Tb3+稀土纳米晶。通过高分辨透射电子显微镜及稳态瞬态荧光光谱仪探究了Gd3+掺杂对β-NaLuF4:Tb3+形貌及发光性能的影响。Gd3+的掺杂可以有效减小β-NaLuF4:Tb3+的尺寸,并且对氙灯及X射线激发下β-NaLuF4:Tb3+的发光强度具有提高作用,在5%Gd3+掺杂时样品获得了较强的荧光发射。（2）利用Li+和Gd3+的共同掺杂,在β-NaLuF4材料中进一步实现Tb3+的发光强度的增强,并对X射线激发下β-NaLuF4:Li+/Gd3+/Tb3+的发光及长余辉性能相关的物理机制进行了研究,最后对β-NaLuF4:Li+/Gd3+/Tb3+的X-PDT应用进行了初步探索。采用高温热分解法合成了Li+和Gd3+共掺杂的小尺寸,形貌均一的β-NaLuF4:Li+/Gd3+/Tb3+稀土纳米晶。通过稳态瞬态荧光光谱仪探究了Li+掺杂对β-NaLuF4:Gd3+/Tb3+的发光及长余辉性能的影响,Li+掺杂由于改变了晶格对称性,使Tb3+在氙灯激发下的发光量子效率及X射线激发下的光产额得到提高,余辉有效寿命得到延长,所有样品的余辉持续时间达到8000 s。余辉衰减时间延长的原因主要是Li+的掺杂增加了电子陷阱态密度。通过双光子激光共聚焦显微镜及酶标仪对改性后的纳米晶的细胞吞噬情况及细胞毒性进行了测试,发现细胞对纳米晶吞噬效果良好,并且纳米晶对细胞存活率基本没有影响。（3）利用双敏化剂掺杂的β-NaYF4:Nd3+/Yb3+/Er3+稀土纳米晶,提高钙钛矿太阳能电池的光电流,进而提高光电转换效率。采用高温热分解法合成了Nd3+和Yb3+双敏化剂掺杂的β-NaYF4:Nd3+/Yb3+/Er3+纳米晶。通过稳态瞬态荧光光谱仪探究了不同Nd3+和Yb3+掺杂比例对β-NaYF4:Nd3+/Yb3+/Er3+发光性能的影响,选取最佳发光强度的β-NaYF4:Nd3+/Yb3+/Er3+纳米晶将其应用到钙钛矿太阳能电池中,以实现对近红外光子最大程度的转换。最后改变应用到钙钛矿太阳能电池中的稀土纳米晶的浓度,使短路电流密度从20.87 m A cm-2提高到22.74m A cm-2,光电转换效率从17.95%提高到19.23%。
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