生物质基草酸二甲酯和丁二酸酐催化转化及其机理的研究

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化石燃料的开发使用推进了社会的工业化和现代化发展,但同时也造成了能源枯竭和环境污染等问题。近年来,生物质作为一种重要的可再生资源,因其资源丰富、碳中性、低污染等特点而备受关注,其资源化利用成为实现人类可持续发展的新机遇。传统的生物质转化方法通常存在污染高,效率低等缺点,因此开发新的生物质及其衍生物转化方法具有重要的研究意义。本文进行了以生物质衍生物为原料,将其高效转化为高附加值产品的研究,以期为生物质资源化提供一条新思路。研究内容主要分为两个部分,第一部分为水热催化氢化生物质基草酸二甲酯产乙二醇的研究(见第二章);第二部分为催化转化生物质基丁二酸酐产γ-丁内酯和琥珀酰亚胺的研究(见第三、第四章)。主要研究内容和结果如下:第二章研究了水热条件下以廉价易得的金属为还原剂,以常见过渡金属及金属氧化物为催化剂,生物质基草酸二甲酯合成乙二醇。通过考察催化剂和还原剂的用量、反应温度、时间及压力等,确定了最佳反应条件。研究发现,当使用7 mmol Cu2O为催化剂,30 mmol Zn为还原剂,在250 oC,2 h,30%填充率的条件下,乙二醇的收率达到了95%。结合液体产物及反应后固体样品的表征分析结果,初步提出水热条件下草酸二甲酯催化氢化转化为乙二醇的反应路径。第三章研究了以生物质基丁二酸酐为原料,纳米多孔镍催化氢化产γ-丁内酯。首次采用纳米多孔镍为催化剂,使用氢气作为氢源,考察了不同溶剂对γ-丁内酯收率的影响,并对不同催化剂的催化效果进d行研究,目前最高得到了39%的收率。最后提出了可能的反应机理。第四章研究了生物质基丁二酸酐为原料,纳米多孔镍为催化剂,将丁二酸酐催化转化为其他具有高附加值化工品的可行性。通过外加氨源,实现了丁二酸酐产琥珀酰亚胺的合成。研究了不同催化剂的催化效果,研究发现NH3.H2O为有效氨源,得到最高91%的琥珀酰亚胺产率。
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