钙钛矿氧化物双功能催化剂的改性与应用研究

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氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)是金属空气电池两个重要的阴极反应,但它们的动力学过程缓慢,成为阻碍金属-空气电池商业化使用的主要原因之一。因此,开发价廉、高效和长寿命的ORR/OER双功能催化剂成为研究热点。本文聚焦于钙钛矿氧化物双功能催化剂的表面修饰改性及应用。旨在利用某些钙钛矿氧化物在还原气氛下可以析出纳米金属(或合金)颗粒的现象,通过原位磷化或生长碳纳米管,对钙钛矿氧化物进行表/界面修饰,实现对其氧催化性能的优化和提高。具体研究内容包括以下几方面内容:第一部分,对La0.8Sr1.2Co0.2Fe0.8O4+δ(LSCF)层状钙钛矿氧化物进行高温还原和低温磷化处理,在LSCF表面构建独特的氧化物/(CoFe)P2异质界面,实现对LSCF氧析出催化活性的优化。研究表明经处理后,在LSCF表面以嵌入式原位生长了大量的孤岛状(CoFe)P2纳米颗粒。在碱性条件下,其OER催化活性有了大幅度的提升,在电流密度为10 mA cm-2时,其实际OER过电位仅为350 mV,低于商业IrO2催化剂和多数已报道的钙钛矿氧化物催化剂。第二部分,利用简单的化学气相沉积法在La0.8Sr1.2Fe0.5Ni0.504+δ(LSFN)层状钙钛矿氧化物表面原位生长碳纳米管,构建LSFN@CNTs复合材料,作为ORR/OER双功能催化剂。电化学测试结果显示LSFN@CNTs的ORR起始电位为0.849V,是一个准4电子反应,经3000圈循环后ORR起始电位只衰减了 14 mV;10 mA cm-2电流密度下LSFN@CNTs的OER过电势(η10)仅为314 mV,Tafel斜率为46.46 mV dec-1,经3000圈循环后,其η10只增大了 15 mV。LSFN和CNTs之间的协同作用是复合材料双功能催化活性提高的主要原因。第三部分,在La0.6Sr0.4TiO3(LST)钙钛矿氧化物表面原位生长碳纳米管,制备LST@CNTs复合材料,并以其为空气电极双功能催化剂,采用一体浇铸方式构建柔性准固态锌空气电池。单电池测试时,其开路电压高达1.469V,最大功率密度可达36 mW cm-2,在2.0 mA cm-2电流密度下,可以稳定充放电循环31h,充放电极化为0.86 V,与Pt/C-IrO2催化剂制作的空气电极相当(0.73 V)。
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