【摘 要】
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随着我国工业化进程的不断推进,染料废水污染成为一个严重的环境问题。染料废水的处理方式很多,主要有吸附法、膜分离法、化学氧化法、生物降解法等。光催化技术作为一种新兴的环境治理技术,它可以直接利用太阳能将染料废水进行矿化处理。以金属有机框架为基体制备的光催化剂已被证明有良好的光催化性能。本文利用MOFs基材料成功构筑了三种不同类型的光催化复合材料,通过多种表征手段研究了它们的物理和化学结构,并采用降解
【基金项目】
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国家自然科学基金区域联合基金重点项目(U20A20140); 化学工程国家重点实验室开放基金资助项目(SKL-ChE-20B06);
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随着我国工业化进程的不断推进,染料废水污染成为一个严重的环境问题。染料废水的处理方式很多,主要有吸附法、膜分离法、化学氧化法、生物降解法等。光催化技术作为一种新兴的环境治理技术,它可以直接利用太阳能将染料废水进行矿化处理。以金属有机框架为基体制备的光催化剂已被证明有良好的光催化性能。本文利用MOFs基材料成功构筑了三种不同类型的光催化复合材料,通过多种表征手段研究了它们的物理和化学结构,并采用降解染料废水实验证明其光催化性能;此外,材料的可回收性、动力学分析和催化机理也通过进一步实验进行了探究。本工作主要的研究内容及结果展示如下:(1)先行合成UiO-66,进而利用溶剂热法制备了复合材料UiO-66-Fc。通过XRD,FT-IR,SEM,EDS和XPS对材料的化学结构,形貌和组成进行了表征,证明UiO-66-Fc复合材料成功合成。当Fc与UiO-66质量比为3:10时的催化剂UF-30实验中表现出最佳的光催化活性。在对染料Rh B和Me B的光催化性能实验中,在两小时内的最高去除效率分别为99.99%和99.93%。反应动力学的研究表明复合材料对Rh B和Me B的光催化降解过程符合拟一级动力学模型。循环实验结果显示材料具有良好的稳定性。EPR和捕集实验证明,在两种染料降解过程中,·OH是主要的活性基团,由此解释了复合材料的反应机理。(2)通过原位掺杂技术一步合成Co-NH2-MIL-125(Ti)。使用XRD、FT-IR、SEM、EDS和XPS表征其化学结构、形貌和组成,证实了钴掺杂的NH2-MIL-125(Ti)复合材料的成功合成。其中钴掺杂的NH2-MIL-125(Ti)在1.5 wt%钴(CM-1.5)的时候催化活性最高,对Rh B的120 min去除率可达93.8%。在对光催化过程的动力学分析发现Rh B的降解过程符合拟一级动力学模型。循环性能试验证明材料具有良好的稳定性。在对光催化过程机理的研究中通过淬灭实验和EPR测试发现了·O2-是最主要的活性基团,这说明光催化降解Rh B是通过生成·O2-自由基来进行的。(3)通过先行合成NH2-MIL-125(Ti),利用溶液浸渍法在其表面锚定铜纳米粒子。通过XRD、FT-IR、SEM、EDS和XPS对复合材料的形貌、结构和组成进行了充分表征。光催化性能实验表明,CV的2小时去除率达94.1%。对反应动力学的研究表明CV光催化降解过程遵循拟一级动力学模型。循环实验结果证实了材料具有良好的稳定性。通过淬灭实验和EPR测试结果分析出CV光催化降解实验中参与反应的主要活性物质为·O2-和e-,由此解释了复合材料的反应机理。
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